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科学家首次报道了电子在液态水中的实时运动 精选

已有 3731 次阅读 2024-2-20 17:43 |个人分类:新观察|系统分类:海外观察

科学家首次报道了电子在液态水中的实时运动

诸平

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Fig. 1 Scientists used a synchronized attosecond X-ray pulse pair (pictured pink and green here) from an X-ray free electron laser to study the energetic response of electrons (gold) in liquid water on attosecond time scale, while the hydrogen (white) and oxygen (red) atoms are 'frozen' in time. Credit: Nathan Johnson, Pacific Northwest National Laboratory

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Fig. 2 Water sample photo: To record the movement of electrons excited by X-ray radiation, scientists create a thin, approximately 1 centimeter-wide, sheet of liquid water as a target for the X-ray beam. Credit: Emily Nienhuis, Pacific Northwest National Laboratory

据美国西北太平洋国家实验室(Pacific Northwest National Laboratory简称PNNL, Richland, WA, USA.)2024215日提供的消息,科学家首次报道了电子在液态水中的实时运动(Scientists report first look at electrons moving in real-time in liquid water)。

在一个类似于定格摄影(stop-motion photography)的实验中,科学家们分离了一个电子的能量运动,同时“冻结”了它在液态水样本中运行的大得多的原子的运动。相关研究结果于2024215日已经在《科学》(Science)杂志网站发表Shuai Li, Lixin Lu, Swarnendu Bhattacharyya, Carolyn Pearce, Kai Li, Emily T. Nienhuis, Gilles Doumy, R.D. Schaller, S. Moeller, M.-F. Lin, G. DakovskiD.J. HoffmanD. GarrattKirk A. Larsen, J. D. Koralek, C.Y. Hampton, D. Cesar, Joseph DurisZ. ZhangNicholas SudarJames P. Cryan, A. Marinelliht Xiaosong LiLudger InhesterRobin Santra, Linda Young. Attosecond-pump attosecond-probe x-ray spectroscopy of liquid water. Science, 15 Feb 2024. DOI: 10.1126/science.adn6059. https://www.science.org/doi/10.1126/science.adn6059

参与此项研究的除了来自美国西北太平洋国家实验室的研究人员之外,还有来自美国阿贡国家实验室(Argonne National Laboratory, Lemont, IL USA)、美国华盛顿大学(University of Washington, Seattle, WA, USA)、美国华盛顿州立大学(Washington State University, Pullman, WA, USA)、美国芝加哥大学(The University of Chicago, Chicago, IL, USA)、美国加州SLAC国家加速器实验室(SLAC National Accelerator Laboratory, Menlo Park, CA, USA);德国电子同步加速器研究所(Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, Hamburg, Germany)、德国汉堡超快成像中心(The Hamburg Centre for Ultrafast Imaging, Hamburg, Germany)以及德国汉堡大学(Universität Hamburg, Hamburg, Germany)的研究人员。

上述的这一发现(findings),为研究液相分子的电子结构提供了一个新的窗口,其时间尺度以前是X射线无法实现的。这项新技术揭示了当X射线击中目标时的即时电子反应,这是了解辐射暴露对物体和人的影响的重要一步。

该研究的通讯作者、阿贡国家实验室的杰出研究员琳达·杨(Linda Young)说:“我们想要研究的由辐射引起的化学反应(chemical reactions),是在阿秒时间尺度(attosecond timescale 1 as=10-18 s)上发生的目标电子响应的结果。到目前为止,辐射化学家只能在皮秒时间尺度(picosecond timescale, 1 ps=10-12 s)上解决事件,但要比阿秒慢100万倍。这有点像说‘我出生了,然后我死了’。你想知道中间发生了什么,这就是我们现在能够做到的。”

来自美国和德国的几个能源部国家实验室和大学的多机构科学家小组将实验和理论结合起来,实时(real-time)揭示了来自X射线源的电离辐射击中物质时的后果。研究活动发生的时间尺度将使研究小组更深入地了解复杂的辐射诱导化学。事实上,这些研究人员最初聚集在一起开发了必要的工具,以了解长期暴露于电离辐射对核废料中发现的化学物质的影响。

放射性环境与材料的界面动力学(Interfacial Dynamics in Radioactive Environments and Materials简称IDREAM)能量前沿研究中心(Energy Frontier Research Center简称EFRC) 主任、PNNL化学家卡洛琳·皮尔斯(Carolyn Pearce)说:“我们早期职业网络的成员参加了这个实验,然后加入了我们完整的实验和理论团队,分析和理解数据。如果没有IDREAM的合作,我们不可能做到这一点。”

从诺贝尔奖到此领域(From the Nobel Prize to the field

亚原子粒子的运动速度如此之快,以至于捕捉它们的运动需要一个能够以阿秒为单位测量时间的探测器。阿秒是如此之小,以至于一秒钟的时间比宇宙历史上所有的秒都要多。也就是说阿秒是一个非常短的时间,一秒里包含多少个阿秒,比宇宙目前的年龄138亿年里包含多少个秒还要多。

目前的研究建立在阿秒物理学(attosecond physics)的基础上,这门新科学获得了2023年诺贝尔物理学奖(The Nobel Prize in Physics 2023)。阿秒X射线脉冲仅在世界范围内的少数专业设施中可用。该研究小组在位于美国加州门洛帕克SLAC国家加速器实验室(SLAC National Accelerator Laboratory, in Menlo Park, Calif, USA)的直线加速器相干光源(Linac Coherent Light Source简称LCLS)进行了实验工作(experimental work ),当地团队率先开发了阿秒X射线自由电子激光器。

与詹姆斯•克莱恩(James Cryan)一起领导了该实验使用的同步X射线阿秒泵/探测脉冲对开发的SLAC国家加速器实验室的阿戈·马里内利(Ago Marinelli)说:“阿秒时间分辨实验是直线加速器相干光源的旗舰研发成果之一。看到这些发展被应用于新型实验,并将阿秒科学带入新的方向,这是令人兴奋的。”

在这项研究中开发的技术,所有液体中的X射线阿秒瞬态吸收光谱(X-ray attosecond transient absorption spectroscopy),允许他们“观察”被X射线激发的电子进入激发态,所有这些都在体积较大的原子核有时间移动之前。他们选择液态水作为实验的测试对象。

“我们现在有了一个工具,原则上,你可以跟踪电子的运动,看到新电离分子的实时形成,”芝加哥大学物理系和詹姆斯弗兰克研究所(Department of Physics and James Franck Institute at the University of Chicago)的教授琳达·杨说。

这些新报道的发现解决了一个长期存在的科学争论,即在以前的实验中看到的X射线信号是否是水或氢原子动力学的不同结构形状或“图案”的结果。这些实验最终证明,这些信号并不是环境液态水中存在两种结构图案的证据。

琳达·杨说:“基本上,人们在之前的实验中看到的是氢原子移动造成的模糊,我们能够通过在原子有时间移动之前完成所有记录来消除这种运动。”

2是水样照片:为了记录被X射线辐射激发的电子的运动,科学家们制作了一个薄的,大约1厘米宽的液态水片作为X射线束的目标。

从简单到复杂的反应(From simple to complex reactions)

研究人员认为,目前的研究是阿秒科学(attosecond science)一个全新方向的开始。

为了做出这一发现,美国PNNL的实验化学家与阿贡国家实验室和芝加哥大学的物理学家、SLACX射线光谱学专家和加速器物理学家、华盛顿大学的理论化学家以及德国汉堡超快成像中心(Hamburg Center for Ultrafast Imaging)和自由电子激光科学中心(Center for Free-Electron Laser Science简称CFEL)以及德国汉堡的德国电子同步加速器(Deutsches Elektronen-Synchrotron简称DESY) 的阿秒科学理论家合作。

2021年和2022年的全球新冠疫情大流行期间,PNNL团队使用SLAC开发的技术,在X射线泵脉冲路径上喷洒超薄的纯水。

“我们需要一个漂亮的、平坦的、薄的水,在那里我们可以聚焦X射线,这种能力是在LCLS开发的。”艾米丽·尼恩休斯(Emily Nienhuis)说,她是PNNL的一名早期职业化学家,作为博士后研究助理开始了此项目研究。在PNNL, 艾米丽·尼恩休斯证明了这种技术也可以用于研究IDREAM EFRC核心的特定浓缩溶液,并将在研究的下一阶段进行研究。

从实验到理论(From experiment to theory

一旦收集到X射线数据,理论化学家李晓松(Xiaosong Li音译)和来自华盛顿大学的研究生陆立新(Lixin Lu音译)运用他们解释X射线信号的知识来重现SLAC观察到的信号。由理论家罗宾·珊特拉(Robin Santra)领导的CFEL团队模拟了液态水对阿秒X射线的响应,以验证观察到的信号确实局限于阿秒时间尺度。

华盛顿大学Larry R. Dalton化学教授(Larry R. Dalton Endowed Chair in Chemistry at the University of Washington)、PNNL的实验室研究员李晓松说:“利用华盛顿大学的Hyak超级计算机,我们开发了一种尖端的计算化学技术,可以详细表征水中的瞬态高能量子态。这种方法上的突破在量子层面对超快化学转化的理解上取得了关键的进步,具有卓越的准确性和原子层面的细节。”

琳达·杨首席研究员发起了这项研究,并监督其执行,由第一作者、博士后李帅(Shuai Li音译)现场领导。同样来自阿贡国家实验室的物理学家吉勒斯·杜米(Gilles Doumy)和芝加哥大学的研究生李凯(Kai Li音译)是进行实验和分析数据的团队成员。阿贡纳米材料中心(Argonne's Center for Nanoscale Materials)是美国能源部科学办公室(DOE Office of Science)的一个用户设施,帮助表征了水片射流目标。

研究小组一起看到了电子在液态水中的实时运动,而世界上其他地方都静止不动。

琳达·杨说:“我们开发的方法允许研究由辐射诱发的过程产生的反应性物质的起源和进化,比如在太空旅行、癌症治疗、核反应堆和遗留废物中遇到的。”

本研究得到了美国能源部基础能源科学(Basic Energy Sciences: DE-AC02-06CH11357DE-AC02-76SF00515)、德国研究基金会(Deutsche Forschungsgemeinschaft: EXC 2056ID 390715994)是资助。

上述介绍,仅供参考。欲了解更多信息,敬请注意浏览原文或者相关报道

Abstract

Attosecond-pump/attosecond-probe experiments have long been sought as the most straightforward method to observe electron dynamics in real time. Although numerous successes have been achieved with overlapped near infrared femtosecond and extreme ultraviolet attosecond pulses combined with theory, true attosecond-pump/attosecond-probe experiments have been limited. We used a synchronized attosecond x-ray pulse pair from an x-ray free electron laser to study the electronic response to valence ionization in liquid water via all x-ray attosecond transient absorption spectroscopy (AX-ATAS). Our analysis showed that the AX-ATAS response is confined to the subfemtosecond timescale, eliminating any hydrogen atom motion and demonstrating experimentally that the 1b1 splitting in the x-ray emission spectrum is related to dynamics and is not evidence for two structural motifs in ambient liquid water.



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