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我的第二篇研究论文-雾霾相关!

已有 7548 次阅读 2013-2-16 18:21 |系统分类:科研笔记|关键词:学者| 有机物, 含硫酸盐气溶胶

   今年1月份以来,全国各地频现的雾霾天气让人人都“谈雾色变”,的确,雾霾中含有大量微小的含氮含硫悬浮颗粒,对人类的健康有很大的危害,而国内刚刚实行的PM2.5也成了广大市民包括农村老百姓经常谈论的话题。这次春节我在河南农村老家听到村人们说到PM2.5时,就问他们知道PM2.5是什么意思吗,他们也能说上一二,包括今天中午在郑州赶火车时与出租师傅关于PM2.5的聊天(刚好今天早上郑州大雾(这次应该是水汽占主要),中午时候稍稍散了点),都足以说明普通老百姓都对自己赖以生存的空气问题、环境问题产生了关注,这是一个好现象。作为我们的政府,更应该加强各类污染物排放的管理和治理,不能持续的以破坏环境来换取经济的高速发展;作为我们科研人员,特别是与空气环境有关的科研人员,更应该担起自己的一份责任,研究雾霾的根本成因,从而找到合理的解决办法。
   刚刚看到科学网上报道了一篇中科院关于京津地区雾霾天气产生过程文章,链接如下:http://news.sciencenet.cn/htmlnews/2013/2/274779.shtm
   前面铺垫了这么多,与我的第二篇研究论文有何关系呢?好,下面进入正题。
   我的第二篇研究论文,我自认为是一个很不错很有意义的工作,虽没有上面链接中那样宏大的研究,但是从根本上理解大气气溶胶颗粒的形成与生长应该具有很重要的意义。
   这篇文章以有机化合物在含硫酸盐气溶胶颗粒形成的初期步骤中所起的作用为研究重点,我们通过电喷雾手段得到了硫酸氢根阴离子与琥珀酸(大气中一种很重要的有机化合物)的复合物,结合光电子能谱和理论化学计算对其能级信息和几何结构信息进行了表征与解析,并通过与硫酸氢根阴离子与水及硫酸分子形成的复合物的对比,得出有机化合物(与水分子相比)可以极大的稳定硫酸氢根负离子,形成非常稳定的复合物,从而可以降低其进一步生长的势垒,尽管之前研究人员对有机化合物对硫酸盐气溶胶的影响作用做了很多的理论研究,但这是第一次从实验上对有机化合物稳定硫酸氢根负离子能力的测量与表征,相关文章以经被J. Phys. Chem. Lett.接收发表,链接请见:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jz400108y?prevSearch=%255BContrib%253A%2BWang%252C%2BXue%255C-Bin%255D&searchHistoryKey,下周一应该就会有正式版出来。
   关于有机物在大气气溶胶的形成中所起的作用,美国Texas A&M 大学的 Reiyi Zhang教授及其合作者做了大量重要的实验和理论工作,但他们的实验侧重于宏观上的,而我们的则偏重于微观的。
   下面再来说说这篇文章idea的来源。这篇文章的idea最初来源于我在美国西北太平洋国家实验室(PNNL)做访问学生时的导师Xue-Bin Wang 博士(Wang博士的个人信息:http://www.pnnl.gov/science/staff/staff_info.asp?staff_num=7753),Wang 博士之前做了大量的HSO4(2-)及有机二元羧酸与水分子形成的团簇的有趣实验,这些研究以及以前的一些研究都发现,SO4(2-)在气相中至少要有三个水分子才能被稳定,于是很自然的想到如果把水分子换成了有机二元羧酸,那么需要几个这样的酸分子在气相中去稳定SO4(2-)呢?这是我刚到PNNL时接触的第一个实验,但由于那时候刚接触电喷雾离子化手段,尝试了两个多星期没有得到想要的东西,这个想法就暂时被搁置了。
   ......
   重新回到这个想法是在2012年2月初参加完一个在美国加州举行的关于分子离子团簇的高登会议后,在会中通过与其他研究者的闲聊和讨论,从一些其他方面的研究中得到了一些新的想法和思路,并在会议期间与Wang博士进行了讨论,觉得想法可行,于是在回到PNNL后立马开始了这个新想法的尝试,但是并没有得到期望的SO4(2-)与有机酸分子形成的团簇,而意外的,我注意到了HSO4-与有机酸分子形成的团簇系列,那时候并没有意识到这样的一个团簇系列在认识含硫酸盐气溶胶形成的初期步骤中会有多大的作用,但是我觉得这样的一个系列还是很有意思的,于是做了它们的光电子能谱实验,之后这个重新拾起的想法又被暂时搁到了一边。
  几个月后我回到了国内,大概是5月中旬左右我系统地阅读了关于大气气溶胶方面的一些文献(之前也读过一些,但是不系统),意识到前面做的那个实验应该在认识含硫酸盐的初期成核方面具有很重要和基础的意义,之后与Wang博士进行了简单的邮件交流,并在6月中旬Wang博士访问国内时与其进行了当面讨论,之后一致认同这个问题的意义和重要。于是我着手开始了相关的理论计算(部分计算我寻求了在高登会议中认识的加州圣地亚哥分校的Wei Lin博士帮忙)和文献阅读工作。大概在10月份的时候,我完成了文章的初稿,并发给了Wang博士,几个星期后,他发邮件说我们应该补做一下HSO4-与水分子的对比实验(以及HSO4-与硫酸分子),这样将更有说服力,我也一致认同这个对比实验的重要性,并迅速地补充了HSO4-与水分子(及硫酸分子)的团簇的理论计算,完成这一切之后,我重新整理了初稿,大概在11月中下旬发给了Wang博士,几个星期后Wang博士返回了他的修改稿,我们来来回回几次对文章进行了修改,最终定稿后于今年1月17号投给了JPCL,并于2月6号(腊月27,我已回到农村老家)收到了审稿意见,我们立即对审稿意见进行了回复,与2月12号(大年初二)重投,2月14号收到接收的通知。至此这篇文章从idea的最初产生(2011年我2月初到美国)到再被拾起(2012年2月初参加完高登会议)再到接收发表,刚好整整两年的时间。
  当然,这个方面的实验和理论研究都还有待进一步深入下去,从而更好的认识气溶胶(悬浮微粒)的初期成核与生长过程,进一步为认识改善我们的空气环境提供有用的信息。
  刚好用写这个博文的时间打发了从郑州到北京的高铁时间。


https://m.sciencenet.cn/blog-66750-662329.html

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