并非量子自旋液体？

诸平

Prof. Andrej Pustogow

之前介绍过Science：科学家们记录了一种前所未有的物质态——量子自旋液体的存在，量子自旋液体的相关研究概述的博文，今天再来介绍奥地利维也纳科技大学（Vienna University of Technology简称TU Wien, Vienna, Austria）2023年4月18日提供的消息，该校固体物理研究所（Institute of Solid State Physics, TU Wien）研究人员与日本东邦大学（Toho University, Funabashi, Chiba, Japan）及日本理化研究所（RIKEN, Wako, Saitama, Japan）的研究人员合作, 最近表明，假设的量子自旋液体（quantum spin liquid）可以用更传统的物理学来描述——The quantum spin liquid that isn’t one .

最简单的解释往往是最好的——这也适用于基础科学。20年来，人们一直认为在合成材料中发现了一种可能的量子自旋液体。在这种情况下，即使在宏观层面上，它也不会遵循经典物理定律，而是遵循量子世界的定律。这些材料有很大的希望：它们将适用于量子纠缠信息传输即量子密码学（quantum cryptography）甚至量子计算的应用。

然而现在，来自 TU Wien 和日本的研究人员表明，很有前途的材料 κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃，不是预测的量子自旋液体，而是可以使用已知概念描述的材料。相关研究结果于2023年4月7日已经在《自然通讯》（Nature Communications）杂志网站发表——A. Pustogow, Y. Kawasugi, H. Sakurakoji, N. Tajima. Chasing the spin gap through the phase diagram of a frustrated Mott insulator. Nature Communications, 2023, 14(1): 1960. DOI: 10.1038/s41467-023-37491-z. Published: 07 April 2023.  https://www.nature.com/articles/s41467-023-37491-z

在此文中，研究人员报告了他们如何通过测量κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃中的电阻作为温度和压力的函数来研究神秘的量子态。2021年，TU Wien固体物理研究所的安德烈· 普斯托高（Andrej Pustogow）已经研究了这种材料的磁性——Björn Miksch, Andrej Pustogow, Mojtaba Javaheri Rahim, Andrey A. Bardin, Kazushi Kanoda, John A. Schlueter, Ralph Hübner, Marc Scheffler, Martin Dressel. Gapped magnetic ground state in quantum spin liquid candidate κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃. Science, 16 Apr 2021, 372(6539): 276-279. DOI: 10.1126/science.abc6363

相图说明材料特性（Phase diagrams illustrate material properties）

“相图是物理学的语言，”当前研究的主要作者安德烈·普斯托高说。如果你理解这种语言，快速浏览一下图表就会显示材料的特性如何随温度和压力而变化。例如，水在0 ℃时变为固态，在100 ℃时变为气态。如果现在改变压力，例如在高压锅中加热水，沸点会升高到100 ℃以上。

现在为了弄清楚所谓的量子自旋液体——即电子自旋可以在其中自由旋转并量子纠缠的液体——在压力下的行为，研究小组进行了系统的电阻测量。“特别之处在于，相界的形状可以让我们对磁量子涨落的物理学有了深入的了解，而磁量子涨落实际上是不能用电阻本身来测量的，”安德烈·普斯托高说。这只有通过一种世界上独一无二的方法才能实现，日本合作伙伴曾用这种方法研究这种材料。“所以我们使不可能成为可能并跟踪磁矩的熵足迹（entropy footprints），从而获得对假定的量子自旋流体的新见解，”安德烈·普斯托高继续说道。

无序为关键（Disorder as a key）

研究人员还发现，κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃的相图与氦-3（helium-3, ³He）的相图非常相似。早在20世纪50年代，一名苏联研究人员就预测，氦-3的行为与传统材料不同，在低温（< 0.3 K）下会从固态转变为液态，而不是从液态转变为固态。当温度升高时，固体中的电子从金属态（移动电子）冻结为莫特绝缘体(Mott insulator)，其中电子牢固地束缚在原子上并且不移动。

这种以预测它的研究人员的名字命名的“坡密朗丘克效应”（"Pomeranchuk effect"），奥地利和日本研究人员组成的研究团队也在κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃中观察到此效应：在较高的温度下，这种材料最初表现出具有刚性电子的绝缘行为，当它冷却时，这些电子会融化成液体(金属)。然而，在6 K以下，电子会再次冻结并失去磁矩。

“虽然κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃本身不是量子自旋液体，但我们的研究为进一步研究这些材料提供了重要线索。例如，我们的实验有助于更好地理解磁弹性耦合（magnetoelastic coupling）的机制。如果我们成功地控制了这种效应，我们也可能最终实现量子自旋液体，”安德烈·普斯托高总结道。

本研究得到了日本学术振兴会科研费（JSPS KAKENHI, Grant Numbers JP16H06346, JP19K03730, JP19H00891）的支持。

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Abstract

The quest for entangled spin excitations has stimulated intense research on frustrated magnetic systems. For almost two decades, the triangular-lattice Mott insulator κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃ has been one of the hottest candidates for a gapless quantum spin liquid with itinerant spinons. Very recently, however, this scenario was overturned as electron-spin-resonance (ESR) studies unveiled a spin gap, calling for reevaluation of the magnetic ground state. Here we achieve a precise mapping of this spin-gapped phase through the Mott transition by ultrahigh-resolution strain tuning. Our transport experiments reveal a reentrance of charge localization below T^⋆=6 K associated with a gap size of 30–50 K. The negative slope of the insulator-metal boundary, dT^⋆/dp<0, evidences the low-entropy nature of the spin-singlet ground state. By tuning the enigmatic ‘6 K anomaly’ through the phase diagram of κ-(BEDT-TTF)₂Cu₂(CN)₃, we identify it as the transition to a valence-bond-solid phase, in agreement with previous thermal expansion and magnetic resonance studies. This spin-gapped insulating state persists at T→0 until unconventional superconductivity and metallic transport proliferate.