图1（a）根据Web of Science数据库中有关层状碳材料储钾的文献数量；（b）分析层状碳材料储钾的核心思路: 基于热力学和动力学，对结构参量与储钾特性建立联系；在机器学习的帮助下，现有的构效数据可用来预测性能最优的未知碳材料结构参量

组成层状碳材料的基本单元石墨烯层（或类石墨烯层）的结晶性和缺陷度是影响层状碳材料性能的关键结构因素。对XRD和拉曼光谱进行初步分析后，可以定量地获得表征结晶性的结构参数（L_a，L_c和d₀₀₂）和缺陷度（I_D/I_G，如图2所示）。在这种情况下，三个结晶度参数，即L_a，L_c和d₀₀₂，代表不同结构的相对结晶度。拉曼光谱中D峰和G峰之间的强度比（I_D/I_G）用于反映缺陷水平。基于对碳层的定量描述，以对各种层状碳材料建立关联，消除不同层状碳材料之间的研究孤立性（如图2所示）。

图2 (a) 石墨、软碳、硬碳、rGO的结构演变示意图；随着热处理温度的变化，软碳和硬碳的（b，c）L_a，L_c和（d）I_D/I_G，d₀₀₂的变化趋势

由于赝电容行为和首次库仑效率与比表面积（SSA）密切相关，本工作添加了比表面积参量作为调整因子。因此，以关键结构参量（L_a，L_c，d₀₀₂，I_D/I_G，SSA）和主要性能数据（容量、倍率、放电平台、首次库仑效率）为基础的构效数据将被用于后续分析中。如图3所示，针对硬碳材料，通过相关性分析，进一步讨论了关键结构参数对硬碳材料性能的影响权重。结果表明结构因素和性能的相对变化遵循一定的规律，并且对单一结构参量和双结构参量的分析表明对碳层单元的关键结构参量合理设计，可协同提升各个储钾性能，从而有助于解决短板效应。

图3 硬碳的结构与性能分析：（a）结构与储钾性能的斯皮尔曼等级相关分析；（b–d）单个结构参数和性能变化趋势散点图；（e–g）双结构参数和性能变化趋势等高线图（图示为碳层结构变化对性能影响的示意图，蓝色球代表K⁺的可逆脱层，红色球代表K⁺的不可逆脱层）

通过对构效信息总结，如图4所示，无论是自上而下还是自下而上制备，以石墨结构为标准，软碳、硬碳、rGO等层状碳材料的结构演变都可以遵循一定的演变规律。通过进一步分析储钾性能和碳材料结构类型之间的关系，各类碳材料储钾性能之间的差异亦得到阐明。例如，平均放电平台与结晶性密切相关，较大的碳层尺寸和较小的层间间距有利于降低平台（图4d）。在结晶性较差时，放电平台往往表现得较高。接下来，为验证构效数据的有效性，本工作对层状纯碳材料储钾构效数据进行了机器学习与预测（图4e–g）。总体而言，预测值与测量值吻合良好。选定模型的平均绝对误差<30%，预测准确率为70%，确保了构效数据的有效性。

图4（a）不同层状碳材料结构变化示意图；（b–d）不同层状碳材料储钾性能对比；（e–g）机器学习性能预测和绝对误差结果

基于构效数据的有效性，本研究进而人工构建机器学习模型并对6万组结构参量数据进行分析。基于热力学与动力学原则剔除掉不符合规律的预测结果后，最终数据如图5所示。这些数据表明，通过设计碳层尺寸、层间距和缺陷度，可得到具有潜在综合优异储钾性能的碳材料。综合性能优异的结构或在以下参数范围内：稍小或较大的L_a（~ 2或8~10 nm）、小或中等的L_c尺寸（1.5~3.5或5~6nm）、宽泛的d₀₀₂大小（主要为0.335~0.345或0.375~0.415 nm）、稍大的I_D/I_G值（0.8~1.3）和小的SSA（小于~ 300 m² g⁻¹）。同时，本工作为钾离子电池纯碳阳极的设计也提供了研究方向，为机器学习在其他材料系统性能预测中的应用提供了有效的示范。如果未来有更多可利用数据，有望实现更准确的预测，指导科学研究与生产实践。