原文已发表在CPL Express Letters栏目

Received 2 February 2021; 

online 23 February 2021

本文通过第一性原理计算发现了轨道自旋织构能够影响体系的介电行为，这在扭转的磁性二维双层体系中表现得尤为突出。此项工作选择层内铁磁层间反铁磁耦合的VSe2双层作为平台，在转角30°附近通过施加垂直电场揭示了扭角与极化的关联，发现了新型磁电耦合的方式，丰富了我们对莫尔扭角体系的理解，而且为光电储能器件的功能材料设计开辟了一条新的途径。

在扭转的二维体系中，由于局域堆叠方式差异而引入了具有长周期的莫尔条纹。当两层之间的扭转角为30°时会出现奇异点，使晶格结构缺乏长程相干性。有趣的是，对于双层过渡金属硫族化合物（TMD）体系，由于存在不同的堆叠方式，因此在30°扭角左右层间相对转动倾向形成不同的堆叠结构，从而产生两种不同拓扑形式的赝自旋织构，从而会导致对外场的不同响应。

华东师范大学段纯刚教授团队通过第一性原理计算验证了这种效应。基于典型的磁性体系2H相的VSe2，他们选择反铁磁的堆叠双层作为平台，发现施加面外电场破坏层之间的电势平衡时，在30°扭角附近进一步扭转的双层将出现奇异的介电行为。具体来说，两种扭转情况下产生了不同拓扑形态的赝自旋织构，如下图所示。

图1 (a) 对应最高价带的第一布里渊区中的归一化赝自旋纹理，包含了双层的带贡献。平面内和平面外分量分别以红色箭头和颜色图显示。(b) 不同方向电场相对应的Rashba自旋轨道耦合效果的示意图，可见电场起着一种对赝自旋织构加旋的作用。

对于左转情形，赝自旋织构呈现涡旋构型，其中蓝色的区域（sz<0）和红色的区域（sz>0）被不同的自旋通道锁定，分别来自底层（下自旋）和顶层（上自旋）。而对于右转情形，它显示了具有不同螺旋度（π/2）的涡旋构型。当面外电场开启时，由于自旋-层锁定效应，只有一个自旋通道会响应该外电场。同时，基于Rashba自旋轨道耦合，左转与右转以截然不同的方式对电场产生响应，表现出放大或抵抗的介电行为。对于层间相对右转情况，外加电场时产生几乎没有超过单层厚度的电偶极矩。而对于层间相对左转情况，体系甚至可能表现出负的电极化率。进一步的分析发现，特殊介电响应的深层根源是小的电场难以改变摩尔条纹体系中的赝自旋织构。在无论哪一种扭转的情况下，静电能都转化为静磁能。因此，这样的体系具有高的储能性能。

他们进一步指出，两种平庸堆叠双层体系（H型和R型）之间的介电性几乎没有差异，这是因为此时体系不会出现面内赝自旋分量。当施加层间扭转时，体系介电响应将由于赝自旋织构的出现而改变。磁性扭转双层体系以一种磁性方式响应外电场，这可以看作是一种全新的磁电效应，也向我们揭示了一种当体系变得复杂时，静电和静磁相互作用纠缠的行为。