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特邀综述 | 凝聚态体系中激发态载流子动力学研究

已有 1405 次阅读 2021-10-5 10:37 |系统分类:论文交流

文章信息

凝聚态体系中激发态载流子动力学研究

Investigation of ab initio nonadiabatic molecular dynamics of excited carriers in condensed matter systems

郑镇法，蒋翔，褚维斌，张丽丽，郭宏礼，赵传寓，王亚南，王傲雷，郑奇靖，赵瑾

物理学报. 2021, 70 (17): 177101

doi: 10.7498/aps.70.20210626

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文章导读

激发态载流子动力学过程广泛地存在于各种光物理和光化学过程中，对太阳能转化、光电器件等方面的应用有重要的意义。激发态载流子在衰减到基态过程中存在不同的弛豫通道，会与声子、极化子、等离激元等准粒子发生复杂的相互作用，激发态电子与空穴本身也存在相互作用，涉及多个超快过程，理解这些超快过程的物理本质是凝聚态物理研究中的重要内容。

伴随着计算机科学的发展，从20世纪80年代到现在是计算物理蓬勃发展的几十年，其中第一性原理计算在凝聚态物理、材料物理、材料化学等领域取得了巨大的成功，人们可以摆脱人为确定的参数，从“第一性原理”的角度出发来研究和预测不同材料的性质。然而，凝聚态体系中激发态动力学是一个复杂科学问题，我们不仅需要对激发态载流子从时间、空间、能量和动量等不同维度进行描述，同时还需要理解各种准粒子相互作用产生的多体效应。这不同层次的复杂度，让激发态动力学在第一性原理计算领域成为了一个具有严峻挑战的新方向。

针对凝聚态体系激发态动力学问题，中国科技大学赵瑾教授等聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究，结合含时密度泛函、GW-BSE与面跳跃方法，发展了激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD, 构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架，并实现了自旋分辨的GW+ real-time BSE（GW+rtBSE）激子动力学。《物理学报》2021年第17期“特邀综述”栏目邀请赵瑾教授的团队撰写文章，综述了Hefei-NAMD的理论框架以及利用Hefei-NAMD完成的激发态动力学理论工作，包括界面电荷转移动力学、电子空穴复合动力学以及二维TMD材料的谷激子动力学等。这些研究从第一性原理计算的角度，模拟激发态载流子在实空间、能量空间和动量空间的含时演化，为凝聚态体系的激发态动力学及准粒子耦合过程提供了深刻细致的理解。

图1 Hefei-NAMD在凝聚态体系激发态动力学中的应用

作者简介

赵瑾

中国科学技术大学物理系及合肥微尺度国家实验室教授

1998年毕业于中国科学技术大学物理系，2003 年于中国科学技术大学理化科学中心获得博士学位（指导教师：侯建国院士，杨金龙院士）。2004年3月起在美国匹兹堡大学Hrvoje Petek教授组内工作，2008年8月起成为匹兹堡大学物理系研究助理教授，2010 年初成为中国科学技术大学物理系及合肥微尺度国家实验室教授。赵瑾教授的研究小组关注于利用第一性原理计算激发态动力学，发展了具有独立知识产权、自主可控的激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD，初步构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架，率先实现了自旋分辨的real-time GW+BSE（GW+rtBSE）激子动力学。共发表SCI文章121篇，作为第一/理论第一/通讯作者共发表Science 3篇，Chem. Rev. 2篇，Nat. Photo. 1篇，Sci. Adv. 2篇，Nat. Commun. 1篇，Phys. Rev. Lett. 5篇，JACS 3篇等，全部论文他引次数4000余次，H因子35。

郑奇靖

中国科学技术大学物理系特任副研究员

2009年毕业于中国科学技术大学物理系，2016 年于中国科学技术大学物理系获得博士学位。2016 年6 月至2018年9月在中国科学技术大学微尺度物质科学国家研究中心从事博士后研究。2018年10月至今在中国科学技术大学物理系任特任副研究员，主要致力于第一性原理计算研究凝聚态体系中激发态动力学的方法发展及应用，参与开发了第一性原理激发态动力学计算软件Hefei-NAMD。博士毕业以来共发表SCI文章29篇，以第一或通讯作者发表14篇SCI文章，包括8篇 J. Phys. Chem. Lett.，3 篇 Phys. Rev. B，2 篇 Nano Lett.，1 篇 J. Am. Chem. Soc.，1 篇JPCM，1 篇综述文章 WIREs Comput. Mol. Sci.。