南京大学王体健教授团队针对现有空气质量模式中硫酸盐（SO₄²⁻）低估的问题，在新一代气象-化学耦合模式WRF-Chem的基础上，提出了一个用以替代硫酸盐（SO₄²⁻）复杂化学生成机理的参数化方案，基于大气污染物地面浓度和颗粒物组份观测数据，利用集合卡尔曼滤波技术，调整SO₄²⁻反应速率系数，改善了SO₄²⁻、SO₂浓度的预报效果，为进一步提高空气质量数值预报的准确性提供了新的思路。《中国科学：地球科学》2023年第10期报道了该成果。

《中国科学：地球科学》2023年第10期发表了南京大学王体健教授团队的研究成果，该团队主要成员黄丛吾、马超群博士基于WRF-Chem/DART（Weather Research Forecast-Chemistry/ Data Assimilation Research Testbed）模型，发展了一种新的硫酸盐（SO₄²⁻）反应速率同化方法，改进了SO₄²⁻生成参数化方案中的反应速率参数，为提高空气质量数值预报的准确性提供了一种新的思路。

硫酸盐是中国大气中细颗粒物（PM_2.5）的主要成分之一，其化学生成机制十分复杂，现有空气质量模式对硫酸盐的模拟往往存在明显的低估。为了提高WRF-Chem模式对硫酸盐的模拟精度，研究人员提出了一种硫酸盐复杂生成机理的替代方法，开展了针对硫酸盐化学反应速率的同化方法研究。在WRF-Chem模式基础上，新增了一个硫酸盐生成参数化方案，基于DART系统，同化了近地面SO₄²⁻、SO₂、NO₂、O₃和颗粒物浓度(PM_2.5、PM₁₀)来调整相关的待定参数。结果表明，经过资料同化调整后，新方案能够有效解决模式低估SO₄²⁻、高估SO₂的问题，SO₄²⁻的平均偏差由−13.1μg/m³下降为3.5μg/m³，SO₂由17.0μg/m³下降为6.3μg/m³ 。新方案中反应速率的时空变化特征与基于理论的研究结果符合，表明硫酸盐复杂的生成机理可以用简单的参数化方案代替，采用资料同化的方法可以实现参数调整，从而有效改进对SO₄²⁻、SO₂的模拟和预测。

图1为各个站点在各模拟方案下模拟出的SO₄²⁻浓度时间序列及相应的观测。PE_OW为使用先验的排放清单和原始未经改动的WRF-Chem；DE_OW为使用资料同化调整后的排放清单及原始的WRF-Chem。DE_PW使用资料同化调整后的排放清单，并加入了来自初始的集合期望反应速率参数。DE_4W使用的反应速率参数来自最后4次后验集合平均，DE_1W来自最后1次的后验集合平均。

图1 五组试验模拟的SO₄²⁻在超级站处浓度的小时序列与观测对比

图2a与2b中展示了DE_1W中R1与R2的平均反应速率，图2c则展示了2a和2b中数值的比值，图2d中展示了该过程中DE_1W模拟的SO₄²⁻总变率。R1（假想的NO₂氧化反应）在中国的北京、天津、河北、山东、河南、江苏、辽宁以及安徽北部、湖北东部等区域反应速率较高，这些地区与NH₃排放较高的区域较为吻合。R2（假想的TMI催化氧化反应）在山西和陕西部分地区反应速率较高，而这些地区NH₃排放也较低。根据NH₃排放的不同，中国北方的SO₄²⁻污染可能有两种主导机制。

图2 SO₄²⁻生成速率的时空分布特征

(a) DE_1W中反应R1的平均反应速率; (b) DE_1W中反应R2的平均反应速率; (c) DE_1W中R1与R2平均反应速率比值; (d) Beijing站点3月10日一次SO₄²⁻过程中模式各项的时间变化

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中文版: 黄丛吾, 马超群, 王体健, 曲雅微, 李蒙蒙, 李树, 庄炳亮, 谢旻. 2023. 基于WRF-Chem/DART的硫酸盐化学反应速率同化研究. 中国科学: 地球科学, 53(10): 2273–2287

英文版: Hang C, Ma C, Wang T, Qu Y, Li M, Li S, Zhuang B, Xie Y. 2023. Study on the assimilation of the sulphate reaction rates based on WRF-Chem/DART. Science China Earth Sciences, 66(10): 2239‒2253, https://doi.org/10.1007/s11430-023-1153-9