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从Forster能量传输，到相干能量传输，再到Forster能量传输（四）: 热度 1 xtliang 2011-4-15 16:04; （承上）梁先庭译 6. 光合作用中能量传输机理最初，人们假设在光合作用中能量迁移只通过 FRET; 也就是说光合作用中能量传输是在如此条件下进行的，即分子之间的距离足够的长，点偶极近似有效，能量传输是非相干传输。 Forster 机制适合于这样的情况，即 donor 与 acceptor 之间的耦合是通过跃迁偶极 - 跃迁偶极相互作用，分子在其各自能级可以进行光学跃迁的。假设激发能完全在 donor 或 acceptor 上。假设在光合作用系统中激发能是通过跳跃机制，随机地扩散迁移的。能量将要么被反应中心捕获，要么通过非辐射（热）或辐射（荧光）方式离开样本。按照跳跃模型，每一步的能量传输都是独立于前面的能量传输的，类似于随机行走。实验上，人们观察到了样本荧光的衰减；或者通过样本的双脉冲吸收谱，人们可以定量地推测它的参予率。 FRET 率，即辐射与非辐射衰减在每一步传输时都直接地一阶竞争，假如相互作用的分子是不同的将导致荧光辐射观察率；若相互作用的分子相同，则导致各向异性衰减率。这种偶极 - 偶极 Forster 机制的早期扩展曾经得到发展，现在变得尽人皆知的是，由许多分子组成的光合作用结构是高度有序与彼此靠近的，因此点偶极相互作用近似就不再有效了。扩展 Forster 理论的一种方法是保持 Forster 传输的基本前提，但是用扩展的而不是点偶极近似的电荷分布来模拟分子之间的相互作用。一个附加的建议是由 Dexter 与合作者提出的，其意思是，当存在光子的轨道叠加时，应该包含一个电子交换机制，以致光学禁止跃迁两个分子之间的能量传输是可能的。 Dexter 同时还考虑了库仑相互作用的高阶表示。然而，已经清楚的是，在光合作用系统中很多参与工作的色团非常靠近地联合在一起，因此，能量传输的附加机制必须予以考虑。为了考虑光合作用分子间的耦合从强到弱的变化，提出了原始 Forster 理论的进一步扩展 : 弱相互作用就是原始的 FRET 机制。所引入的新的传输的模式，考虑了分子之间的耦合比 FRET 所假设的耦合要强，这就引入了激子理论，见文献。这一传输机制就称之为相干共振能量传输，或称 CRET ，以区别 FRET 。问题于是出现了，人们怎样描述在光合作用结构中分子间相互作用能的显著变化。在着手进一步发展之前，仔细想想早期 Forster 的表示，并在激子后面探究点基本的量子力学也许是无不裨益的。 7 、简评 Forster 机制（非常弱耦合）从一开始， Forster 就指出，他的 FRET 理论不包含任何量子参数，并且他展示，他的著名的描述 FRET 的方程可以经典地推导出来。 Perrin 最初也是基于偶极子的经典模型发展他们的能量传输理论的。另一方面，当然，用量子理论推导该理论更加精确， Forster 在 1948 年发表的第一篇文章就是利用量子力学的含时微扰理论推导的。 Arnold 与 Oppenheimer 在 1941 年也是利用含时的量子理论导出了他们的 FRET 表达，（正如前面提到的，虽然在他们提交的摘要中没有给出推导，也不知什么原因没有 Arnold 的名字），在他们 1950 年发表的文章中给了 FRET 一个彻底的量子力学推导。即使在早期对等离子与气体的能量传输的理论研究，也利用了最新发展起来的量子力学理论表示来推导能量传输表达。所有这些理论处理利用了费米黄金准则的思想（虽然当时还没有这个名字，但在 1927 年已经得到了 Dirac 的解释）。本文所讨论的内容中，费米黄金准则（称狄拉克 - 费米黄金准则可能更合适）是适合的，尽管在能量传输到 acceptor 分子之前存在一个完整的从 donor 分子激发态弛豫到了振动的准平衡态过程。这些意味着分子内的耦合相互作用与振动能级的宽度相比是非常弱的，也就是两个分子光谱特性的表征的内容与单独的两分子的光谱特征所表征的内容是相同的。揭示分子间耦合强度的概念，在不同文献中是不一样的。这里我们所使用的概念是 Forster 能量转换中经常使用的概念。“非常弱”指的是耦合的极限，也就是参与的分子能够保持它们的光谱的独立性的极限（译注：没有因为其耦合对光谱产生明显影响）。虽然 Forster 认识到并且提及了这一概念的含糊性，但他还是经常使用它，并且现在与 FRET 相关的文献也经常用到它。（未完待续）; 6712 次阅读|1 个评论

从Forster能量传输，到相干能量传输，再到Forster能量传输（三）: 热度 1 xtliang 2011-4-13 11:24; （接上）梁先庭译 5. 敏化荧光：在光合作用生物体内能量传输之证据 5.1 1940 年代与 1950 年代 “敏化荧光”的最早记录实例，以及能量传输研究肇始于 G. Cario 与 James Frank 于 1922 的研究工作。这一年，他们发现，在汞与铊的混合蒸汽中，当汞（作为 Donor ）在 253.6nm 被激发后，铊（作为 Acceptor ）发出了荧光。一直到 1943 年，才有第一个光合作用物敏化荧光清晰的实验报道。在硅藻的细端菱形藻（ Nitzschia clostertum ）里， Dutton 等人展示了从黑角藻黄素（ fucoxanthin ）到叶绿素 a 的几乎 100% 的能量传输，因为当黑角藻黄素被激发时，会导致一些叶绿素 a 的荧光，就好像直接激化叶绿素 a 所发出的荧光一样。这也是生物体内类胡萝卜素具有捕光功能的第一个清晰实例（见 Dutton 与 Govindjee ）。三年后（ 1946 年）， Wassink 与 Kersten 对另一种硅藻细端菱形藻的研究独立地得到了相同的结果。这些实验首次证明了在光合作用系统内激发能从一个色素传输到另一个色素的事实。 Louis N. M. Duysens 对如下系统的激发能传输提供了最系统的研究：（ i ）紫质细菌着色菌属（ Chromatium ）与红螺菌属（ Rhodospiritlum molischianum ）；（ ii ）绿藻小球藻（ Chlorella ）；（ iii ）红藻紫球藻（ Porphyridium cruentum ）；（ iv ）蓝绿藻（一种藻青菌）藻属。加之， Duysens 发现了两种叶绿素 a 的存在，一种是发（荧）光的，而另一种是不发（荧）光的。 C. Stacy French 与 V. M. K. Young 独立地发现了在红藻中藻红蛋白向藻青蛋白，藻青蛋白向叶绿素 a 的能量转移。 Willian Arnold 与 E. S. Meek 于 1956 年通过观察叶绿素荧光的退极化为叶绿素分子间的能量迁移提供了清楚的证据。在小球藻细胞中，荧光的极化度很低（ 0.030 ），因此不可避免的结论是：荧光一定由叶绿素分子放出。而这些叶绿素分子并没在此之前吸收过激发光，这就是说在光合作用单元内，一定存在叶绿素分子之间能量的有效传输（迁移）。最早对激发能转移的时间观察是 1958 年在 Eugene Rabinowitch 实验室获得的，当时 Steve Brody （参阅简评）测量了叶绿素 a 荧光的延时，该实验是将红藻中紫球藻属 (cruentum) 的藻红素用纳秒级的绿光照射；此时能量从藻红素通过藻青素传到叶绿素，时间约 500ps ，测量是在 Brody 此前自制的非常先进的直接测量荧光寿命的设备上做的。该工作的改进与延拓可见 Tomita 与 Rabinowitch 的文献。一直到 1978 年， George Porter 与合作者用高速照相机验证并扩展了这些观察。 5.2 1960 年代－ 1990 年代在此期间，对激发能量传输以及激发引起的叶绿素 a 的荧光谱 , 从室温到液氦温度（ 4K ）都做了大量的研究，可参见评述。我们中的一人（ Govindjee ）的实验室的实验显示，当光合作用系统 II （ PS II ）接近室温时，不管在高光强下还是使用阻抑制剂敌草隆（该剂阻止这种系统外物质的电子输运），在 693nm 附近会出现一个新的辐射带，并且叶绿素 a 荧光极化减少。这些结果暗示，天线内激发能的迁移增加了。在 1960 年代，也就是 Brody 在 77K 的绿藻小球藻中发现 720nm 辐射带后不久，已经变得非常明显的是，在 77K ，至少有 4 个辐射带： F685 （来自 PS II ）； F695 （来自 PS II ）； F720 （来自 PS I ）和 F735nm （来自 PS I ），参见。更重要的是，当温度降到 77K （甚至 4K ）时，在绿藻、红藻与藻菌中，发现辐射谱与能量传输发生了极大的变化，人们曾尝试将这些现象与 Forster 共振能量传输理论建立联系，但是由于该类完整系统的复杂性以及由于缺乏相关参数的详细信息，无法得出任何严格的结论。另一个，我们中的一人（ Govindjee ）曾经提出过的，与激发能量传输（或称迁移）相关的问题是，是否存在所谓的“湖模型”（一个由 G.whlse Robinson 创造的术语，这里指激发能量很多单元间自由移动），或“单独封装”模型（这里指个体单元之间没有能量交换）。这是一个 Joliot 在 1964 年处理过并且有结论了的一个问题，其结论是能量从不活跃到活跃单元的几率是 0.55 。在考茨基（ Kausky ）跃迁（连续照射的荧光跃迁）下，叶绿素 a 荧光寿命作为荧光强度的一个函数的测量证明这样一个概念，即在叶绿体的完整的细胞中，激发能是由几个 PSII 单位所共享的，见文献（ 67-68 ）。该研究频域一个更流行的图像包含在最近光合作用研究特别卷两本书的几个章节中。 5.3 激发能级联，例子当超快（飞秒到皮秒）光照射被用于 donor 分子的激发时，我们可以直接测量激发能从 donor 分子传输到 acceptor 分子的时间，即 donor 分子荧光减小到 acceptor 分子荧光增加所用的时间。当 donor 与 acceptor 分子具有不同的吸收谱时，这是能观察到的，在红藻紫球藻属 Cruentum 中，一个漂亮的激发能传输的级联可以观察到，它们是：从藻红蛋白（ F575 ，荧光在 575nm 处辐射）到藻青蛋白（ F645 ）到别藻蓝蛋白（ F665 ）；到了 500ps 后，激发能全部转移到叶绿素 a 上（ F685 ）。类似的，这样的结果，即能量从藻红蛋白的别藻蓝蛋白到叶绿素 a ，在蓝藻细菌组囊藻中与项圈藻中也发现了，虽然它们的光谱频率不定量相同，这些能量传输的路径一定遵循 FRET 机制。最近， Komura 与 Itoh 总结了在温度 77k 与 4k 时，能量在波菜，一种高等植物中的一种叶绿素传输到另一种叶绿素的结果。这些测量使用了一种高速单光子计数模式的照相机，显示了一系列反应能量传输的荧光，在 77k 时从 677nm （ F677 ）到 F689 ，约 5ps ；从 F685 到 F695 ，约 180ps ；从 F680 到 F689 ，约 30ps ；冷却样本到 4k 导致这些传输时间缓慢减少约 5 倍！利用快速照相机， Gilmore 等人展现了小麦，另一种高等植物在室温下的整体光谱结果，但是，只有当 PSII 反应中心用高光靠近（所有非 PSII 介质减少），叶绿素的荧光寿命从 250—500ps 增加到 1250---2500ps ，并且伴随着两种光合作用系统激发能传输的改变，（产生了重构）。（未完待续）; 5397 次阅读|1 个评论

从Forster能量传输，到相干能量传输，再到Forster能量传输（二）: 热度 2 xtliang 2011-4-11 08:21; （承上）梁先庭译 4. 能量传输的早期研究能量从一处以某种形式输运到另外一处是物理学 ---- 从天文学到核物理的所有领域，一个共同关注的话题。例如，气体可以通过独立分子间的碰撞交换能量。事实上，能量传输的原始观察是，分子（或原子）之间的相互作用距离比没有碰撞的分子的半径之和要大很多。这也是早期偶极 - 偶极相互作用的第一特征，对其早期实验的描述参见 Clegg 的文献。此研究之后，能量可能从一个激发分子传输到溶液中距离远大于分子直径的近邻的分子的事实通过荧光极化实验变得很清楚了。这种能量传输的原始解释 , 也是根据偶极 - 偶极相互作用而获得的。由 J. F. Perrin 做的溶液中分子之间的能量传输的解释正确地包含了分子之间的偶极 - 偶极相互作用，但是他们的分析只考虑了两个相同的相互作用分子，且这两个分子各自仅拥有两个态，并且是与环境隔离的。这样，该系统就含有无限狭窄的能带。结果，他们预计的能够传输能量的距离太长了。正如我们将在稍后讨论的，这是因为他们没有考虑这些实验的条件，而这些实验包含了严重的能级展宽，这里激发态构形与环境（溶液）一起处于平衡，而激发分子在能量传输发生之前已经与环境发生了多次碰撞，这些碰撞导致了相位的退相干，进而导致了能量的非相干传输。 Theodor Frster 认识到了这一点，并推导出了正确的非相干能量传输率。这种推导对拥有库仑相互作用的凝聚态的分子是可行的，而 Frster 对其较大距离的分子采用了点偶极 - 偶极相互作用，这些认识允许他对分子之间激发态（ donor ）与基态 (acceptor) 之间的能级叠加可以用几率处理。（用更学术的性的语言说就是：这种能量传输的条件有利于使用费米黄金准则 ---- 见下面 Section7 ）。 F rster 熟悉 Perrin 的工作并高度关注染料极化的实验测量。在它的原始文献里也提到，需要祈求能量迁移来解释光合作用的效率问题。不是一般都认为，正确的机理与理论（与 F rster 完全相同的理论）是最早由 Arnold 与 J.R. Oppenheimer （见文献）推导出来的。有趣的是， Arnold 与 J. R. Oppenheimer 的工作是被光合作用的高效所激励。当时， Emerson 正从事量子效率与蓝藻（又称蓝绿藻）及绿藻的作用谱的研究，但是研究成果到 1942 年与 1943 年才发表。早先， Arnold 选修了 Oppenheimer 量子力学的课程，并同 Oppenheimer 讨论了这些现象， Oppenheimer 很快做了一个分子之能量转换与核的内禀转换之间的类似。 Oppenheimer 在一个物理学会的关于核物理的会议上，递交了一个论文摘要，并口头报告了其基本内容。由于某些原因，他在摘要中没有提及 Arnold 。这个粗糙的摘要没有给出任何细节，非常有可能当时没有什么听众被这个光合作用工作所吸引。 Knox 曾给出一个关于 Arnold 与 Oppenheimer 贡献的详细说明。 Knox 说：“ Oppenheimer 提出，初始激发分子的跃迁瞬间，由于强的近域场驱动，共振转换将发生，作为一个不可逆过程，这样的机制将具有一个正比于R^(-6) 的比率，这里R 是分子之间的距离。”在 1941 年， Oppenheimer 的摘要里（此摘要基于 Emerson 早期的实验观察），就发现了一个清晰的表述，该表述认为，一个叶绿体 a 分子将接收蓝色素蓝藻中藻青蛋白分子吸收来的能量。一直到 9 年后， Arnold 与 Oppenheimer 才发表他们被长期耽误的文章；他们预言，当 Donor 与 Acceptor 之间的距离相隔 ~ 15A 时，激发能从 Donor 跳跃到 Acceptor 的时间约 2ps 。到此时，经典的 FRET 即 F rster Resonance Energy Transfer 理论早已发表，而实际上 Arnold 与 Oppenheimer 在文献中还引用了 F rster 的文章。基于对文献阅读及以 Knox 的文章，我们认为 Arnold 是第一个在光合作用研究中使用共振能量转换概念的。然而， F rster 的原始推导与分析（这里 F rster 提到了 Emerson 关于光合作用的工作）对光合作用中激发能的传输理论具有最重要的影响。在 Arnold 与 Oppenheimer 以及 F rster 理论的机制中，术语“不相干”指的是被激发的色团在能量传输之前完成了振动之弛豫。激发分子振动之弛豫是由于它与环境的相互作用。在室温下，很容易显示，在相互作用能量传输发生之前，其弛豫过程只持续了几个皮秒（这近似等于分子距离的扩散时间）。早期理论假设，这些激发分子的振动弛豫（与环境，例如溶液碰撞相互作用）将任何相干状态弛豫到平衡态，而这些相干状态可以在真空与非常低的温度下通过激发分子而产生。自 F rster 的原始论文发表以来，这种能量传输的模式已被大家熟称为 F rster 共振能量传输（ FRET ）；以下我们将使用 FRET 专指这种能量传输模式。 F rster 给我们提供了解释耦合分子之间能量传输实验的一种理论描述，这类实验通常是为了获得非相互作用的 Donor 与 Acceptor 分子光谱性质（一种重叠积分）的，这类研究导致了大量的相关文献。 FRET 已经被很多实验领域，特别是生物学所成功采用。【译注： F rster 能量传输是振动弛豫后的结果，因此不包括 Donor 各能级相干，也不包括 Acceptor 各能级相干情形。】（未完待续）; 6018 次阅读|3 个评论

从Forster能量传输，到相干能量传输，再到Forster能量传输（一）: 热度 2 xtliang 2011-4-8 22:02; 假如，我的译文对你的研究有所帮助的话，请不要忘了引用原文。 R. M. Clegg, M. Sener and Govindjee, "From Foerster resonance energy transfer to coherent resonance energy transfer and back (Invited Paper)" in Optical Biopsy VII, edited by Robert R. Alfano, Proceedings of SPIE, Vol. 7561 (SPIE, Bellingham, WA, 2010), paper number: 7561-12; article CID Number 75610C, 21 pages. 梁先庭译聚沙成塔，集腋成裘 “像 van Niels 的光化学氧化还原概念一样，光合作用单元的想法已经成为目前描述光合作用的一块基石。” ( Roderick K. Clayton , 1965) 摘要光合作用将太阳能转化成化学能。它为地球上的生物提供了食物与氧。未来，光合作用还可能为人类直接提供生物质能源与可再生能源，例如酒精与氢。为了开发高效捕获太阳能的方法，必需了解光合作用的物理机制。光合作用最初是吸收太阳光，继而是高效与快速的能量传输与囚禁过程。我们首先回顾早先在生物活体中的能量传输的荧光实验，这是了解这种高效捕能机制研究的第一步。此外，我们对相关的实验与实验解释的历史发展的梗概做一个回顾。这里主要论述能量从光合作用天线光子吸收处，怎样传输到将能转化成化学能的反应中心。最后我们得到了一些结论，这些结论是通过检查一些模型的物理基础而得出的，而这些模型事关相干激子与不相干的跳跃在异乎寻常的能量有效地传输到反应中心中所起的作用。 1. 简介能量从光合作用系统吸收光子的天线处传输（也许更好的说法是迁移）到反应中心，以及接下来的电子传输的动力学机理，包含了一个非常大的时间尺度上的动力学过程。光子的吸收通常发生在亚飞秒时间尺度上。一旦光子的能量被独立的色素团，或者被一群强相互作用的色素团所吸收，能量便很快从开始激发的位置传输到反应中心。这种能量迁移的机理，以及能量迁移对光合作用系统结构与动力学的依赖性，已经很长时间来是一个热门的研究话题。现在，描述这一能量迁移，以及随后的能量的捕获（囚禁）和在反应中心的电子迁移的现代物理学，具有很大的计算量，这些理论的复杂性反应了高度有组织的多功能生物系统的复杂性。基于同样的原因，实验，特别是在考虑长时间的动力学事件的情况下，也很难按照一个完整光合作用系统，在自然条件下做出明确的解释。本文集中追踪能量迁移理论的历史发展脉络，以及描述几个基本的物理过程，现代理论解释以这些过程为基础。本文并非所述问题的目前状态的评述，也不是不同研究小组对这些问题不同观点的比较。 2. 光合作用单元的概念：天线与反应中心 1932 年 Robert Emerson 与 William Arnold 做了一个开创性的实验，他们测量了一个模型有机体悬浮物的最大析氧随时间的变化。一种绿藻蛋白核小球藻（ Chlorella pyrenoidosa ），在简单的饱和与反复光照下，用一个最佳暗周期分开。与当时期望相反的是，他们观察到需要约 2400 个叶绿素（ chlorophyll ，简称 Chl ）分子才产生一个氧分子。他们写道：“我们只需要假设，细胞中每 2480 个叶绿素分子，作为一个单元，每次适当的光激发能够还原一个二氧化碳分子”。此时，基于 Otto Warburg 与 Richard Wilsttter 的想法，人们总是假设光合作用是由氧气而开始，而认为氧气来源于活化的二氧化碳。 1934 年， Arnold 与 Henry Kohn 检查了早期实验所有可能出错的地方，证实，存在一个 ~2400chl/oxygen 的“单元”，称之“叶绿素单元”。在他们检验的几个光合作用系统中这种单元都存在。 1936 年， Kohn 得出这样的结论，吸收单元中叶绿素的个数比这个数（ 2400 ）要小，接近 500 个。这个量与当时的析出一个氧分子需要 4 个光子的想法是吻合的。这年， Hans Gaffron 与 Kurt Wohl 意识到了这些测量的充分重要性。 Gaffron 与 Wohl 再一次计算了 Emerson 与 Arnold 计算过的在悬浮小球藻里，析出一个氧气分子所需要的叶绿素分子的个数，在这里，随即开始的析氧依赖于暴露在弱光下的样本，而析出一个氧分子，在相同的叶绿体分子上收集吸收光子的时间要一个小时或更长。这自相矛盾的结果只有当我们赋予“漏斗型”量子吸收的意义，即不同的分子吸收光能到一个公共的中心，在这里开始化学反应，才能得到合理的解释。 Gaffron 与 Wohl 问的问题是，在该“单元” ( 用今天的语言说即“光合作用单元” ) 被吸收的光量子在“中心”（用今天的语言说即“反应中心”）是如何被有效利用保持没有损失的呢？ Gaffron 与 Wohl 想象色素分子稠密地拥挤在一起，而一个在任意色素上被吸收的光量子在临近的色素上依次交换，直到中心。在这一图像中，量子被假设在吸收物周围运动，一直到找到一个中心为止，在该中心上，它参与光化学反应，然后这便成为了迄今为止量子能量从一个分子传输到另外一个分子的第一个概念，我们相信这也是有关“天线与反应中心”概念的起源，虽然这些术语后来才被采用（见 Clayton ）。 Clayton 曾写道，“这些色素团扮演了天线的角色，收集光量子能量，并将它传递到反应中心。” 我们的脑海中会出现这样一个问题：析出一个氧分子的 2400 个叶绿素分子是不是一个幻数？ Arnold 与 Kohn 在植物 Lemna sp. ，在 moss Selaginilla sp. 以及在一种藻 Stichococius bacillaris 中获得的这种单元中叶绿素分子的数目甚至更大（ 3200-5000 ）。另一方面， Georg Schmid 与 Gaffron ，利用生长在不同的生理条件下几种植物（例如 Nicotiana tabacum, tobacco ）和几种藻（ ScenedesmusD3; Ankistrodesmu, braunii ）和一种 cyqnobacterium (Anacystis nidulaus) 发现，光合作用单元有各种不同的大小， ~300 ， ~600 ， ~1200 ， ~1800 ， ~2400 和 ~5000 Chl/co2 （等价于析出一个分子的叶绿素个数）。这些给出了关于物理基础的一些暗示。 3. 现在光合作用单元（ PSU ）意味着什么？今天，光合作用有机物的结构已能很好地确定下来了，不管它们是产氧的还是不产养氧的，在它们富含蛋白质的复合物中包含了色素分子。产氧光合作用物质含有两种色素系统（ Photosystem Ⅰ (PSI) 与 Photosystem Ⅱ (PS Ⅱ ) ），并使用了两个光反应，反应 4 次把电子从两个水分子传输到吡啶核苷酸（ pyridine nucleotide ） , NADP+ ，析出一个氧分子并产生 2 个还原型辅酶 Ⅱ（ NADPH ）；与此同时，产生一个 ATP ，产生该 ATP 还利用了穿过类囊体质子激发所产生的能量。这样 Emerson 与 Arnold 的光合作用单元现在就具有了不同的含义，它现在是一个综合的，或许还是一个统计的概念。而且们现在能够对 PSU 实际是用什么组成的，能给详细的生物化学与生物物理方面的信息。在不产氧的光合作用细菌中，没有氧析出；只有一个光反应，几乎所有的天线与反应中心复杂体的结构是可得到的。这样，这些结构现在被集成了完整的 PSU 的模型。这些便打开了详细了解 PSU 内发生的能量传输事件的方便之门。（见 Cogdell etal. , Van Amerongen et al. 和 Sener and Schulten ）。不生氧紫质细菌与生氧植物和蓝藻捕光蛋白质的色素排列对比图。（ a ）表示一个捕光复杂体 LH-I 色素团包围一个中心，（ b ）外围捕光复杂体 LH-II （含细菌叶绿素与类胡萝卜素）。（ c ） LH-I 与 LH-II 复杂体的与光系统 I 相对照的缩氨酸二级结构排列图（黑：蓝藻细菌，半透明：植物与周围的捕光 Lhca 二级结构）。图 1 ，显示了演化过程中较原始的紫质细菌捕光蛋白质与植物及蓝藻细菌光系统 Ⅰ的色素网的对比图。由于他们的对称性，紫质细菌捕光复杂体都是用一些参数，即描述色素的位能（ site energies ）和激子耦合来表征的，而 PSI 在其光谱与激子行为上表现了重要的不均匀性。尤其，在低温下，当一个激发与反应中心没有共振耦合而囚禁于 Chls 的池中时， PSI 的量子效率强烈的依赖于光的波长。在室温下，热无序导致一个色素的线形展宽，进而光谱重叠导致高的量子效率。似乎，捕光复杂体的演化特别喜爱较高密度的色素填充体：在蓝藻 PSI 中，氨基酸与叶绿素的比是 1:27 ，而由 RC-LH1 复杂体与两个相伴的 LH- Ⅱ复杂体组成的紫质细菌中对应的叶绿体与氨基酸的组成比例则为 1:40 ，见文献。由于这两种系统的 Frster 半径比典型的细菌叶绿素之间的距离大很多，因此他们展现了高的量子产率。对于一般的关于蓝藻与植物 PS Ⅱ的评论，参见 Govindjee et al. 。未完待续; 6810 次阅读|4 个评论

从Forster能量传输，到相干能量传输，再到Forster能量传输（序）: 热度 2 xtliang 2011-4-6 13:03; ----光合作用系统能量传输机理述评梁先庭宁波大学理学院物理系从宇观的天体到微观的基本粒子，无疑，任何尺度上的物理学对能量传输的话题都感兴趣。而尤其吸引人的是，能量在这样一个尺度上的传输：即空间而言，在生物小分子到生物大分子尺度，而时间而言，在皮秒到飞秒尺度。这一方面，由于现代分子生物学完全以激发能在分子之间的传输为基础；另一方面，由于地球上的能源（除原子能外）几乎无一例外地都是从太阳光那里靠生物分子的转化而来的。因此，对光合作用系统能量传输的研究，不仅能够满足科学家们的好奇，也能够勉强适应“应用背景”这颗药。本博主早在 17 年前就对这个领域情有独钟。但是，由于各方面的原因，一直以来基本上都是以民间科学家的方式思考这里的问题。 2007 年夏，脱离该领域 10 年以后，一个偶然的机会认识了卓益忠先生，在他的引介下，几乎是全身重返这个领域。 3 年多过去了，研究算是略有斩获。大约半个月前，在网上搜到一篇文章。在我看过的文章中，这篇文章对光合作用系统能量传输机理，描述得最系统也最通俗易懂。于是，便与该文的通讯作者，伊利诺斯大学的 Govindjee 教授协商，期望将此文翻译成中文贴到我的博客上。 Email 发出不到 5 分钟，自动回复显示， Govindjee 教授正在休假，不能马上处理邮件。但是，很快接到 Govindjee 教授的复件，同意了我的计划。从 2000 年到现在，我们小组只有两个学生曾经发表过中文文章（当然，我是通讯作者）。我也没有介绍过中文文章给学生阅读，也不鼓励学生做文献翻译工作（不管是为了自己阅读还是为了别人阅读）。我这样说，是想说明，我们并不是不能直接阅读英文文献的人。那么，这次翻译的动机是什么呢？第一，我真的喜欢这篇文章，它把我想知道的东西讲清楚了，我想仔细琢磨琢磨。第二，尽管英语是我曾经的也是我现在的痛，但毕竟学习了那么多年，也使用了那么多年，想试试自己的翻译水平。第三，我觉得这个内容值得做点介绍。翻译工作量已经过半，发现读文献与翻译文献还是有很大差别的。三个小时能读完的文章，翻译出来可能要几天，甚至更长的时间。为什么挂到博客上？因为，现在，寻求这样的翻译作品发表，大概不是十分明智的了，而我又希望与有相同兴趣的人分享。因此，科学网博客可能是合适的地方。最后，假如，我的译文对你的研究有所帮助的话，请不要忘了引用原文。原文的全部引用信息是： R. M. Clegg, M. Sener and Govindjee, "From Foerster resonance energy transfer to coherent resonance energy transfer and back (Invited Paper)" in Optical Biopsy VII, edited by Robert R. Alfano, Proceedings of SPIE, Vol. 7561 (SPIE, Bellingham, WA, 2010), paper number: 7561-12; article CID Number 75610C, 21 pages. 由于文章较长，我们的翻译正文将稍后以连载的形式推出。欢迎捧场。; 4249 次阅读|6 个评论

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