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[转载]DFT计算研究高量子产率双向转换发光低聚物荧光增强机制: caixin5120 2018-5-17 09:43; 高量子产率双向转换发光低聚物1,4-丁二醇-双（5-羰基-3-乙酯基-2-吡唑啉） ——DFT研究荧光增强机制【分迪科技提供药物设计服务与平台】期待与您合作！公司网址： http://www.moldesigner.com/ 公司电话： 028-85160035 公司邮箱：sales@moldesinger.com 合作单位：武汉大学合作成果： 1. Chen, C.; Li, Y.; Liu, L., A high quantum yield two-way conversion luminescent oligomer: 1,4-butanediol-bis(5-carbonyl-3-carbethoxy-2-pyrazoline). RSC Advances 2016, 6 (107), 105723-105728.(2016 IF = 3.108 ) 寡聚物作为荧光大分子具有非常重要的意义，并且对于高量子产率双向转换发光非常有吸引力。合作单位报告了高荧光转化率（ΦF= 0.5184）的低聚物1,4-丁二醇-双（5-羰基-3-乙酯基-2-吡唑啉）。为了探索导致荧光增强和高量子产率的机制，我们利用密度泛函理论（DFT）在B3LYP/6-31G(d,p)水平上优化了低聚物的几何结构，并分析了其分子轨道。结果表明，低聚物分子的最高占据分子轨道（HOMO，HOMO-1和HOMO-2）主要分布在2-吡唑啉环体系骨架上的离域电子轨道上，而最低空轨道（LUMO，LUMO+1和LUMO+2主要是由C=N和C=O之间的π-π共轭产生。因此，低聚物的高荧光强度主要是由于N=C-C=O共轭轨道到N-N=C共轭轨道的电子辐射跃迁引起。图1 低聚物分子的（a）优化结构和（b）分子轨道更多成功案例欢迎访问： http://www.moldesigner.com/category/company-case 本文版权属于成都分迪科技有限公司，转载请注明出处，商业使用需取得分迪科技书面同意！扫描下方二维码关注分迪科技微信公众号，了解更多前沿资讯！本文转载自： http://www.moldesigner.com/3333.html; 个人分类: 化学材料|1516 次阅读|0 个评论

同济大学物理系刘波教授诚招硕博研究生: 热度 3 lbzaq 2012-3-30 12:30; 同济大学物理系辐射探测材料课题组致力于发光学和闪烁探测材料的研究，涉及凝聚态物理、化学与材料学的研究方法。目前正在开展微纳光子学与闪烁发光材料的结合研究，利用微纳光子学的原理实现传统辐射探测发光材料的性能突破，将直接应用于核医学成像、高能物理与核物理实验和武器研制中的射线探测。本课题组具备完善的闪烁材料制备条件和材料光学性质的表征手段，凝聚态物理与微纳光子学仿真的计算方法和软件，热忱欢迎各地学子报考本组的硕士研究生和博士研究生，无论是具有物理学、化学或材料学背景的学生均可加入，您在这里将获得知识与能力的全面提升，如需进一步了解，不要犹豫请直接与刘波教授联系（ lbo@tongji.edu.cn ）。刘波教授的校内主页 http://physics.tongji.edu.cn/wlx.action?method=jzgInfojzg.id=87sideNav=1853; 个人分类: 发表论文|6195 次阅读|1 个评论

我们小组的研究成果之一：场发射显示器用发光材料: rjxie 2009-1-20 10:48; 场发射显示器的英文是Field Emission Display，简称FED。场发射电极理论最早是在1928年由R.H.Eowler与L.W.Nordheim共同提出，不过真正以半导体制程技术研发出场发射电极元件，开启运用场发射电子做为显示器技术，则是在1968年由C.A.Spindt提出, 称之为Spindt型FED。其工作原理如图1所示。FED是平面薄形的真空型的器件，阳极与阴极电极之间为一段真空带，在两电极中间导入高电压以产生电场，使电场刺激电子撞击阴极电极下的萤光粉，而产生发光效应。其中平面场发射阵列阴极是整个器件的关键部件，它一般由几百万甚至更多的微小发射尖 (Emitter) 构成,每一个小发射尖的周围都有一个门电极。发射尖的尺寸都在微米量级,尖头曲率半径更是小到纳米量级，发射尖的材料可以是金属，如Mo, 但现在以CNT和BN作为发射尖的研究更加热门。由于发射尖尺寸很小，因此只要在门电极上加不高的电压(小于10 kV),就可以使发射尖产生场致发射电流。因此，FED虽然在概念上虽有与CRT类似之处,但在结构、材料上与CRT技术完全不同，属于先进的低压显示器。 FED显示器的优点主要有：(1) 薄、体积小、重量轻；(2) 运行电压低,功耗小,寿命长（可以预料它将是功耗最低的一种平板显示器件）；(3) 图像质量高（高亮度、高分辩率、全彩色、高对比度、高响应速度, 无视角的限制）；(4) 不需偏转线圈,无X射线辐射,抗辐射和磁场干扰,工作温度范围宽(-40℃～+85℃); (5) 自发光，不需要背景光等。因此，FED不仅可以作为音像设备、自动售货机、汽车仪表板等显示器以外，还可以制作成大尺寸的平面电视。另外，军事部门对显示器有许多特殊的要求，如要求工作温度范围宽，能承受作战平台的震动和冲击，视角大，能在阳光下读出，像素格式和分辨率能与各种传感器的输出匹配等。因此，军事部门已逐渐接受FED，扩展其应用范围，逐步取代笨重的CRT。与CRT、PDP、EL等显示器一样，发光材料也是FED的关键材料之一。由于FED具有工作电压低，电流密度大(10 100 A/cm2)的特点，因此发光材料必须具备如下特征: 低压条件激发下的高亮度、高量子效率、高色纯度、长寿命、以及低的电压电流饱和度等。目前应用于FED的发光材料如表1所示。相比较红色和绿色发光材料而言，蓝色发光材料的发光性能不尽如意。主要表现在：（1）硫化物虽然发光性能较好，但在电子束作用下不稳定，易分解并释放含S气体，污染发射尖，导致器件寿命缩短；（2）氧化物虽然化学稳定性高，但是存在色纯度低、发光效率不高等劣势。因此，开发合适的蓝色发光材料是提高器件的使用寿命、改善器件的色彩逼真度、制备全色彩器件的关键问题之一。表1 通常使用的FED用发光材料 Color Phosphors Emission /nm R Y 2 O 3 :Eu 611 Y 2 O 2 S:Eu 627 Y 3 Al 5 O 12 :Ce 543 G Gd 2 O 2 S:Tb 544 ZnO:Zn 505 SrGa 2 S 4 :Eu 535 B ZnS:Ag 450 SrGa 2 S 4 :Ce 415 Y 2 SiO 5 :Ce 400 我们研究小组成功开发了一款应用于FED的蓝色发光材料，即以Eu2+为发光中心的AlN荧光粉（有兴趣的话，可以参考我们的论文Appl. Phys. Lett. 91, 061101 (2007)）。大家可能知道AlN陶瓷因为具有高热导系数，可以作为半导体器件中的散热基板材料，同时AlN也可以制作成透明陶瓷，作为光学材料使用。另外，AlN的带宽为6.2eV，可以制备VUV发光二极管等光电子器件。但是作为荧光粉而言，关于AlN的报道还十分罕见 (薄膜材料除外)，主要是因为在其晶格中不存在可以容纳较大尺寸的发光中心离子（如Eu2+）的位置。我们通过高温合成的方法（2050oC, 10个大气压氮气），并同时添加Si和Eu，成功获得了发光效率较高的蓝色荧光粉 (如图2)。其发射波长位于460 nm, 半高宽为51 nm。通过比较发现，AlN:Eu,Si的色纯度接近ZnS:Cu,Cl，明显优于Y2SiO5:Ce, ZnGaO2和Sr2CeO4等通用的发光材料（如图3）。我们与日本双叶电子公司合作，制备了单色的FED器件，以评价其在FED中的应用效果。我们的结论是，无论是亮度 (14% up)、电压电流饱和度、还是使用寿命，AlN:Eu,Si均优于其公司常用的Y2SiO5:Ce材料，特别是使用寿命达到原先的10倍。为此，我们获得了2008年度的日本荧光粉同学会的荧光粉赏。日本荧光粉同学会是日本产业界和学术界关于发光材料以及发光器件的研究开发人员参加的一个组织，成立于1941年。每年有5次来自日本国内产业界和学术界的报告会，每年年末表彰一件在产业或者学术上有突出成就和贡献的研究开发成果。2005年我们因为在开发LED用氮化物荧光粉上的显著成绩，也获得了该年度的荧光粉赏。关于Eu在AlN中的具体位置、局部环境、以及Si在发光中的具体作用等问题，我们小组正在利用各种分析手段进行研究，目前初步有了眉目，届时有机会再作介绍。 2008年我以开发FED用氮化物发光材料为题，成功申请到了日本学术振兴会的科研费，继续在探索新型发光材料的道路上前行。图1 Spindt型FED的结构图2 所开发的AlN蓝色荧光粉(紫外光激发) 图3 AlN发光材料的色坐标图4 使用AlN和Y2SiO5:Ce为发光材料的器件的衰减曲线; 10384 次阅读|0 个评论

奔向（甭想？）纳米，兼谈纳米颗粒的毒性（G.Oberdorster教授在NIMS的报告）: rjxie 2008-12-18 10:35; 和其他科研院所一样，纳米材料和纳米技术是NIMS近年来重点发展和研究的方向之一，投入了大量的人力、财力和物力。3年前NIMS建了一栋纳米生体楼，买了很多先进、昂贵的测试仪器和设备。许多研究中心也被冠以纳米两字，鄙人就在所谓的纳米陶瓷中心。NIMS之所以在纳米领域下了很多功夫，其目的不是单纯地发文章，而是想积极地应用纳米技术于产业中，加快技术革新和创造财富。但不可否认的是，纳米材料和技术方面文章的大量发表使得NIMS能够跻身世界材料研究所的TOP 5，也成就了像板东先生这样纳米材料界的名人。每每看到听到同事们一个个在德国化学、美国化学、先进材料等比较牛的刊物上发表文章，不免感叹自己生不逢时，选错了研究方向，以至于没有机会整几篇像样的文章。现在国内大学的招聘不都是明码标价和细列名目吗？没有这些文章，没有多少篇影响因子为8以上的文章，回国找工作的门都没有。我反正是没有机会了。其实，我也在极力地想弄几篇牛气的文章，一来显摆自己的科研水平和写作能力；二来跟别人吹牛的时候有足够的材料和资本。要达到此目的，离不开纳米这个鬼东西。谈到纳米，说实话，我心里是比较抵制的。我总担心合成出来的纳米东东不稳定、手拿了洗不干净、轻飘飘的不好进一步操作，更主要的还是担心自己的无机化学水平达不到那种见啥都能合成纳米的境界，免得吃了上顿没下顿。尽管有些担心，但是抗拒不了纳米的诱惑，偶尔也惦记着。这种感觉就好比心里老惦记着某个熟悉而漂亮的女孩，可又不敢去追，担心人家不理睬也担心自己养不活人家。我从事氮化物荧光粉研究的过程中，时常听到业界希望得到纳米级粉体的呼声。比如说，同等发光效率的情况下，纳米级（粒径在100 nm 以下）粉体的用量会小些，而且增加环氧树脂或者硅胶的透明度，提高LED产品的性价比。又如，在显示器制备过程中的荧光粉涂屏阶段，使用纳米级的荧光粉可以提高画面的分辨率。可是，对于氮化物而言，制备纳米颗粒远不如氧化物那样轻松和途径多多。两年前，鄙人信誓旦旦地要准备合成纳米sialon黄色荧光粉，于是把师妹请来做博士后。技术路线是采用先用共沉淀/溶胶-凝胶方法制备氧化物前驱体，然后再还原氮化，希望得到粒径接近纳米氧化物前驱体的氮化物颗粒。可是，做了一年多，纳米氧化物粉体是得到了，纳米氮化物粉体却怎么也合成不成。即使得到了200 300nm的粉体，其发光强度也远远低于通常的固相合成法得到的粉体，还得进行高温热处理。这对于多元体系的氮化物而言更加困难。看来这条路线是走不通的，合成纳米sialon粉体的想法就这样如同肥皂泡一样无情地破灭了。别了，我的纳米sialon！实际上，我是知道氮化物纳米粉体的合成是可以实现的，只不过方法有些特殊。2006年在美国旧金山市参加材料年会，就被位于硅谷的Nanogram ( http://www.nanogram.com )公司邀请去给他们讲讲氮化物荧光粉的故事，因为他们掌握了制备纳米氮化物的技术并开发了一套相应的设备，想借LED的东风推销他们的设备。Nanogram采用所谓的Laser Pyrolysis的方法，其技术来源于MIT，可以生产公斤级10-100nm的各种粉体，当然也包括sialon。在东京工业大学做博士后的李金望博士则采用了氨溶液法在超临界的条件下，于800oC合成了80 nm左右的四元体系的红色氮化物荧光粉(Chem Mater.,Vol.19, P.3592, 2007)。其思路与水溶液法有点类似。李金望博士和我一样，2002年在德国的达姆斯塔特工业大学做洪堡研究员，同在材料学院，也同住大学的Guest House。本想在他离开东工大的时候邀他来筑波共事，无奈他为了挑战新的课题去了北陆先端技术大学院。两年里，师妹没有合成出我想要的sialon纳米粉体，倒也发表了好几篇像样的文章，上个月回国的时候俨然成了上海一名牌大学的副教授，可喜可贺啊！其实，她所合成的粉体粒径可以控制在了200 nm 左右了，一般固相法做的在5um 甚至100 um 以上。可是，200 nm是体现不了量子效应的，所合成粉体的发光强度也就不尽人意。据说，粒径得在40 nm 以下才会出现所谓的量子效应，量子点是不是最好我不清楚。这么细小的颗粒估计很难在sialon的世界实现了。起初还有些念念不舍、欲罢不能，但在听了Oberdorster教授的报告后心里安慰了许多。Oberdorster教授是美国纽约罗切斯特大学医学和牙科学院的毒物学家，目前从事纳米粒子的毒性学研究。上周在NIMS作了一场题为Concept of nanoparticle (NP) toxicology的报告。他举了碳纳米管(CNT)的例子，源自Poland 在Nature Nanotechonology (Vol.3, 423-428, 2008)的文章。意思是碳纳米管的作用类似石棉，注入老鼠身上会引起间皮瘤，具有潜在的毒性和致癌性。在我们日常生活中常常会遇到纳米颗粒的产品，如含有纳米Ag的喷雾剂、含有纳米TiO2的防晒霜、纳米领带、纳米袜子等，直接与人体接触，纳米颗粒作用于人体，其长期使用存在的问题是未知的，有待深入的研究。拿防晒霜为例，研究表明很多产品中使用的二氧化钛纳米微粒可以进入皮肤甚至细胞，并在细胞内产生自由基，破坏原有的基因，其长期使用的安全性是值得进行评估的。Oberdorster教授发现，大多数在含有直径为20纳米的特氟龙塑料（聚四氟乙烯）颗粒的空气中生活了15分钟的实验鼠会在随后4小时内死亡；而暴露在含直径120纳米颗粒（相当于细菌的大小）的空气中的对照组则安然无恙，并没有致病效应。在另一项研究中，该研究小组发现用碳13和锰制作的纳米颗粒能够进入大鼠的嗅球，并迁移到大脑。 Oberdorster教授针对纳米颗粒如何从肺部转移到胸膜提出了以下问题，即 (i) What efficiency of the translocation; (ii) What size of NPs; (iii) Do they cause effects and whats the mechanism; (iv) Impact of impurity including endotoxin。他又给出了一些实验数据，包括纳米Ag和纳米TiO2(两种物相)。他表示研究纳米颗粒毒性问题，必须从了解纳米粒子的物理-化学特性开始（物化特性不同导致纳米颗粒的生物活性和毒性不尽相同），包括 (i) Size, distribution, shape; (ii) Agglomeration/aggregation; (iii) Surface properties: area, charge, chemistry (contamination), defects; (iv) Solubility: liquid, aqueous, in vivo); (v) Crystal structure; (vi) Method of production ,preparation and process。他最终的结论是，纳米颗粒无处不在、自由运动，对我们的健康造成威胁，而我们毫无防范；我们必须去研究纳米颗粒的物理、化学特性以确定那些高活性的纳米粒子。好可怕的纳米颗粒！图1 Nanogram生产纳米颗粒的Laser Pyrolysis方法（照片来自于其网页）表1 对比水溶液和氨溶液方法（源自李金望博士的文章，Chem. Mater., vol.19, 3592, 2007）; 9261 次阅读|1 个评论

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