水分子是自然界最重要的分子之一。水分子光化学过程在大气化学、燃烧化学和星际化学中扮演着重要的角色，而且是理论和实验研究的前沿领域。在国家自然科学基金等资助下，杨学明研究小组利用自行研制发展的里德堡态氢原子飞行时间谱与可调真空紫外光源相结合的技术，开展了水分子及其同位素分子量子态分辨的光解动力学实验研究，并与英国Bristol大学Dixon教授开展了理论合作研究，取得了一系列突出成果。受美国化学会《化学研究报告》（Accounts of Chemical Research）邀请，最近，杨学明、袁开军和Dixon为该期刊撰写了关于水分子光化学研究的综述，并以封面文章的形式发表 (Acc. Chem. Res. 44, 369(2011)。 十多年来，杨学明研究组对水分子及其同位素分子光化学研究共发表包括Science期刊等论文19篇。这些研究成果使得人们对水分子的电子激发态特性、光化学过程的细致机制等有了深入清晰的认识，为进一步了解和模拟水分子在大气化学、燃烧化学、星际化学中的作用提供了重要实验研究依据。
科学家发现Cr向地核中分异的同位素证据 最近，科学家通过对球粒陨石的地球化学同位素成分分析，发现了在地球早期形成过程中Cr向地核分异的同位素证据，这对于认识地核中的成分和地球早期演化具有一定的意义。这一结果发表在2011年3月19日出版的《Science》杂志上，著名地球化学家William F. McDonough（Homepage: http://www.geol.umd.edu/~mcdonoug/ ）并专门撰写了一篇短文介绍该成果。 Science 全文链接： http://www.sciencemag.org/content/331/6023/1417.full William F. McDonough 短文介绍： http://www.sciencemag.org/content/331/6023/1397.full （说明：原文中角标较多，但科学网编辑器无法使用角标功能，可能会影响阅读，所以相关符号请参考原文；图例中由于同样原因未能完整显示图释，请参考原文） 作为类地行星的构成物质，原始陨石（球粒陨石）中化学元素的分配，将有助于认识地球的形成和早期分异过程。这些过程导致硅酸盐地球（bulk silicate Earth）相对于球粒陨石会亏损某些元素（如Cr），但是这些主要的成因之间还有争议：挥发分-地核分异。通过对大范围的陨石样品中的Cr同位素进行高精确测量，与硅酸盐地球值偏离相差小于0.4‰，结果显示Cr的亏损是由于其向地核中的分配作用形成的，并在轻同位素中富集。ab initio计算表明这一同位素特征是在地球增生行星胚胎时期和逐渐氧化过程中地幔中的岩浆海所形成的。 （McDonough, W.F., Meteoritic Clues Point Chromium Toward Earth's Core. Science, 331(6023): 1397-1398.） 地核的化学成分可以约束行星形成时期的物理化学条件。现通常认为原始陨石（primitive meteorite）与地球增生物质具有相似的成分（1-4），所以它们为研究未分异的地球成分提供了一个良好的媒介。这些未分异的地球物质成分最终产生分异形成了金属地核和硅酸盐地幔。这些估计值对于难容元素（如Ca和Al）来说是最准确的，这些元素在地球增生作用中或之前并未由蒸发作用而分离出来。对中等挥发性元素在地核中的丰度我们并不清楚，因为选取代表总体地球成分的合适陨石样品非常困难（1-4）。 实验研究表明，在下地幔或者岩浆海底部条件下Cr可以分异进入到地核中（2, 5-8）。相对于压力的影响，Cr的分异对温度（6，7）和氧逸度(fO2)（2，5，8）更加敏感。硅酸盐地球比球粒陨石更加亏损Cr说明Cr可能分异进入到地核中（1-8）。但是，Cr也是一个中等挥发性元素（1，4，9），硅酸盐地球比球粒陨石更加亏损Cr或许反应了它的挥发性（10，11）。 本文我们报道了陨石中Cr的高精确稳定同位素成分，来认识硅酸盐地球中Cr亏损的原因。现在对Cr的稳定同位素成分的变化进行高精确高准确的测量已经成为可能（12-14）。我们对来自不同样品组的样品进行了Cr同位素成分分析，7个碳质球粒陨石：Orgueil (CI1), Daral Gani 749 (CO3.1), Ningqiang (CK3), Vigarano (CV3), Lance (CO3.4), Cold Bokkeveld (CM2), and Murchison (CM2)；5个普通陨石：Nadiabondi (H4), Forest City (H5), Ausson (L5), Tuxtuac (LL5), and Dimmit (H3.7)；一个顽火辉石球粒陨石：Sahara 97103 (EH3)；以及来自Chainpur的6个 陨石球粒 (LL3.4) (15) (table S3)。陨石（全岩和单独的陨石球粒）中每原子质量单位(δCr/amu)（16）Cr同位素的总体含量为~0.40‰/amu (Fig.1)。 Fig.1 δ53/52Cr versus δ50/52Cr/(–2) in chondrites. 早期太阳系中冷凝和蒸发过程可能导致Cr的同位素分异以及请同位素的亏损。Chainpur陨石球粒中重同位素的富集显示了这样的效应（Fig.1）。如果这是事实的话，那么这样的过程应该同样影响着其他的元素，尤其是那些比Cr挥发性更强的元素。Zn和Cu都比Cr挥发性强 。另外，研究表明Zn同位素在蒸发过程中会分异（17-19）。但是与Cr（13）不同的是，Cu（20）和Zn（21）均显示相反的挥发性趋势。这一现象在碳质球粒陨石中最为明显。Fig 2A和B显示δCr与δCu和δZn呈反相关性（anticorrelated）关系。而且，δCu和δZn与难容/挥发性元素比 呈负相关性特征(Fig.2DE)，但是δCr与Mg/Cr呈正相关性（Fig.2F）。最重要的是，δCr，δZn和δCu都和与质量无关的分异示踪剂△17O呈正相关性 (Fig. 2C) (13, 20-21)，这表明在早期太阳星云中存在大规模的两个储库的混合作用，其中一个储库富集Cr的轻同位素、Zn和Cu的重同位素以及高△17O，另一个则富集Cr的重同位素、Zn和Cu的轻同位素以及低△17O。Cr与Cu、Zn的行为差异以及他们与△17O的关系，都反驳了蒸发作用引起同位素分异的观点，而与Luck et al.(22)的观点是一致的。 Fig.2 Reverse volatility trend shown by anticorrelations between δCr/amu and δCu/amu (A) and δCr/amu and δZn/amu (B), as well as by anticorrelations of δCu/amu and δZn/amu with refractory/volatile elemental ratios (Mg/Cu and Mg/Zn) (D and E), in contrast to positive correlation between δCr/amu and Mg/Cr (F). 最近，Schoenberg et al.(14) 研究表明陆源或火成硅酸盐中，包括地幔包体、超基性堆晶岩、大洋玄武岩和大陆玄武岩，Cr同位素组成非常均一，并给出了一个相对于SRM 979 Cr标准值的硅酸盐地球的δCr/amu =–0.12±0.10‰ (2 SD) (±0.02‰, 2 SE)。所以，硅酸盐地球比球粒陨石富集Cr的重同位素(Fig.1)。基于硅酸盐地球和球粒陨石之间的质量平衡考虑，地核可能控制着地球中总体Cr的主要分异作用（60-65%）(1,3)。相应地，由于地核分异造成的Cr同位素作用，比硅酸盐地球(BSE)与碳质球粒陨石(CHUR)之间的Si同位素差异 更加明显，硅酸盐地球与碳质球粒陨石之间的Si同位素差异将导致地核中的Si相对低1.67%（24）。 Fig.3 Cr isotopic composition in the BSE, the bulk Earth, and Earth’s core as a function of the percentage of Cr represented by the reservoir (38% of the Earth Cr is in the BSE and 62% in Earth’s core). 地核中Cr同位素成分可以用以下简单的质量平衡公式来估算：δCrC= /fC 其中下标C、E和M分别代表地核（core）、总体地球（bulk Earth）和硅酸盐地幔（silicate mantle），fC是地核中Cr的含量 。地核中Cr同位素成分会随着总体地球成分假设的不同而变化（Fig.3）。但是在所有讨论的模型中，地核中Cr同位素成分与BSE明显不同，轻同位素富集达1.51‰每质量单位。 由于Cr向金属地核中的流失所引起的硅酸盐地球中Cr同位素分异的方向和程度，可以利用代表性的含Cr相对电子结构模型来粗略估计。在行星分异过程中，Cr(0)(metal→core)，Cr(II)(silicate→BSE)，和Cr(III)(silicate/oxides→BSE/core)主导着其中的化学作用。为获取该范围的晶体和熔体化学成分，我们建立了部分晶体的电子结构模型，包括Cr金属、富Fe的金属化合物(Fe15Cr)、每晶格有一个Cr2+原子替代的镁橄榄石(Cr0.25Mg1.75SiO4)、含Cr3+的镁铬铁矿(MgCr2O4)以及绿铬矿(eskolaite, Cr2O3) (25)。对硫化物晶体，包括CrS和陨硫铬铁矿(FeCr2S4)，也同样建立了模型来研究硫化物和金属熔体中Cr-S作用（15）。我们假设流体相与晶体（固相）中的Cr具有相同的氧化态，因为在同位素平衡中这是一个众所周知的基本决定因素(25)。 Fig.4 Calculated equilibrium Cr isotope fractionation (103lnα ≈ ΔδCr/amu between two phases) of eskolaite (Cr2O3), magnesiochromite (MgCr2O4), olivines, pure Cr metal, daubreelite (FeCr2S4), and CrS relative to Fe15Cr as a function of temperature relevant to core formation. 不同的Cr样品和富Fe金属化合物(Fe15Cr)随温度变化，模拟出的Cr同位素分异结果(103lnα)具有较大的差异（Fig.4）这些模型表明，Cr在一个低氧逸度、由Cr2+支配的硅酸盐流体、硫化物（CrS和FeCr2S4）和金属(Fe15Cr)之间的平衡分异作用，不会传递一个很强的同位素特征给硅酸盐储库，除非总体Cr的主导分异作用是向金属中的分馏。在核幔边界温度条件下，Cr同位素在所有各相中的分异低于0.02。相对低温下(~1500K)的批次迁移（batch removal）所产生的硅酸盐残余体中δCr/amu在总体地球成分的0.1‰范围内。Cr2+的选位(M1和M2)对于同位素分异仅有非常微弱的作用影响。对于硅酸盐和地核间一个给定的Cr的分配，如果硅酸盐含有大量的Cr3+，就可能会有更明显的特征，尤其是Cr3+存在于氧化物(Cr2O3或FeCr2S4)或硅酸盐相中时，但是这最可能出现在相对高氧逸度环境中，可能会减少向地核中的Cr流失，以及残余硅酸盐地幔中的同位素和成分特征。如果金属/硅酸盐分异发生在行星胚胎期(大约月球到火星这样的体积)，并且他们在成长中的地球里不断增生形成逐渐更深的岩浆海，相对低温和更加氧化条件则可能存在（Fig.4）（26，27）。最近的动力学模拟研究表明，家属/硅酸盐分异作用必须发生在地球增生之前具较低温(1500K)的较小行星内（月球到火星这样的体积）（28，29）。我们的结论，与在相应压力和温度以及氧逸度条件下的Cr和其他元素的实验结果(5,8,26,27)，以及地核形成过程中182Hf-182W同位素体系的模拟结果(30,31)，具有较好的一致性. 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原文citation：Dhuime, B., Hawkesworth, C. and Cawood, P., When Continents Formed. Science, 331(6014): 154-155. （译文） 大陆地壳的形成时间和过程仍然是地球科学中的基本问题之一。目前已广泛认识到富集微量元素的大陆地壳和亏损上地幔是两个互补的储库，并且大陆地壳是从亏损上地幔生长而来(1,2)。当有新的大陆地壳产生时Nd和Hf同位素模式年龄会有所反映(2)，通常会计算由亏损地幔形成的地壳的年龄（如图左）。这意味着亏损地幔与起源于地幔的新形成的大陆地壳物质具有相似的同位素组成。然而，岛弧岩石以及新形成的大陆地壳与亏损地幔的同位素组成却是不相同的(3,4)。我们认为模式年龄应该用新形成的大陆地壳的成分来计算，新大陆地壳通常比亏损地幔在同位素组成上更加富集。 质量平衡计算显示，至少80%的大陆地壳是沿着破坏板块边缘形成的(5)。这意味着应该使用沿破坏板块边缘形成的岩浆去约束新形成的地壳的同位素组成。来自现今岛弧地区的Hf同位素记录，相对于沿活动大陆边缘形成的岩浆，更代表了来自地幔的新地壳的同位素比值，活动大陆边缘的岩浆则倾向于地壳混染作用。岛弧地区Hf（和Nd）同位素比的平均值比现在的亏损地幔的值要低（如图右）(3,4,6,7)，主要是由于俯冲下去的沉积物的作用(3,4,8)。 锆石是目前仅有的可适用于地球早期5亿年历史的记录，锆石U-Pb和Hf同位素原位分析技术的发展对于大陆地壳的演化研究具有重要意义(1)。Hf同位素比表示为 Hf ，表示样品中 176 Hf/ 177 Hf比与球粒陨石均一储库（chondritic uniform reservoir, CHUR）的偏差比乘以10 4 。目前已有数以千计的分析，而且沉积物和沉积岩中的锆石比火成岩中的锆石提供了更加代表性的记录(1)。对世界范围内众多锆石的Hf同位素组成和结晶年龄的分析显示，只有非常少的锆石数据接近亏损地幔(1)，并且具有与结晶年龄相似的模式年龄。例如，目前已达成广泛共识，新地壳形成于27亿年以前的晚太古代(9)，但是晚太古代样品数据均在亏损地幔线以下(1)。这再次说明不能使用亏损地幔组成来计算大陆地壳形成的模式年龄，而应该使用从地幔形成的代表新大陆地壳物质的同位素组成来计算（如图左）。 （译者注： Hf =( 176 Hf/ 177 Hf sample - 176 Hf/ 177 Hf CHUR )/ 176 Hf/ 177 Hf CHUR 10 4 见White,Isotope.Geochemistry,2003） 现今平均新地壳组成的最佳估计值为 Hf =13.21.1，是世界范围内13个现代岛弧的加权平均值（如图右）。新大陆地壳的长期演化如图中左区红线所示。其线性演化趋势与大陆生长模型是一致的，即新大陆地壳是沿着破坏大陆边缘不断连续产生的(1,10)。只有相对少数锆石数据（2%）分布于亏损地幔和新大陆曲线之间(1)，表明先前存在的地壳物质与幔源原始大陆地壳的作用是一个长期存在的特征，至少从30亿年前板块运动和超大陆运动开始(11)。 由新地壳组成计算出的模式年龄比传统由亏损地幔计算出的模式年龄更年轻达3亿年。因此，新地壳年龄与地质记录更吻合，这也开启了以放射性同位素为基础的地壳演化研究的新思路。 References 1. C. J. Hawkesworth et al., J. Geol. Soc. London 167, 229(2010). 2. D. J. DePaolo, Nature 291, 193 (1981). 3. W. M. White, P. J. Patchett, Earth Planet. Sci. Lett. 67,167 (1984). 4. C. Chauvel, E. Lewin, M. Carpentier, N. T. Arndt, J.-C.Marini, Nat. Geosci. 1, 64 (2008). 5. R. L. Rudnick, Nature 378, 573 (1995). 6. V. J. M. Salters, A. Stracke, Geochem. Geophys. Geosyst.5, Q05B07 (2004). 7. R. K. Workman, S. R. Hart, Earth Planet. Sci. Lett. 231,53 (2005). 8. T. Plank, J. Petrol. 46, 921 (2005). 9. K. C. Condie, Geophys. Res. Lett. 22, 2215 (1995). 10. S. R. Taylor, S. M. McLennan, The Continental Crust: Its Composition and Evolution (Blackwell, Oxford, 1985). 11. P. A. Cawood, A. Krner, S. Pisarevsky, Geol. Soc. Am.Today 16, 4 (2006). （原文见Science网站： http://www.sciencemag.org/content/331/6014/154.full ） 或在此下载附件： When Continents Formed
2008 年 11 月 26 日，清晨推开窗口，发现外面的世界已是银妆素裹，白茫茫一片。清爽的空气扑面而来，沁人心脾，整个人都觉的精神抖擞，有一种想冲到雪里去的欲望，按崔建的话说就是快让我在雪地上撒点野。 兰州分院雪景 对于雪，相信大家都很熟悉了，大家也都见过，当然个别南方人可能没见过。但是有一点大家可能不太了解，每个地方的雪其质量都是不同的，无论从东到西、从南到北、从低到高、还是从沿海到内陆。 水循环示意图 水的分子式是 H 2 O ，氢有两种同位素 H 和 D ，而氧的两个主要稳定同位素是 16 O 和 18 O ，所以大自然中的水组成有： 1 H 2 16 O 、 1 H 2 18 O 、 2 D 2 16 O 、 2 D 2 18 O 等，原子量的差异造成了他们的质量不同。 一般来讲，在空中水蒸气凝聚成雨滴过程是平衡同位素分馏过程，因为水蒸气是在饱和（相对湿度 100 ％）的状态下凝聚为水。生成的雨水相对水蒸气富集重同位素，而在降水过程中首先是富集重同位素水先降落。其变化主要有以下规律： 1 、纬度效应 纬度增加大气降水的 D 和 18 O 值都减少。 随着从海面蒸发的水汽根据纬度增加不断降雨的过程中，剩余的水汽中越来越亏损 D 和 18 O ，其雨水和雪水中的 D 和 18 O 值也越低。 2 、 大陆效应 从海洋开始，越向内陆，大气降水的 D 和 18 O 值越降低。 例如，广州，昆明和拉萨的年平均降雨的 D 值分别为－ 29 ，－ 76 和－ 131 。 3 、海拔高度效应 从海平面到最高的青藏高原，随着海拔高度的增加，大气降水 D 和 18 O 值也在一直降低。 一般每升高 100m ，对于 D 值降低 1.2 ～ 4 ；对于 18O 值降低 0.15 ～ 0.5 。 4 、季节效应 季节不同，大气降水中同位素也不是同一样的。冬季相对夏季，大气降水就要亏损重同位素。这 主要是温度效应引起。夏季温度高，海水蒸发及云团形成（凝聚）过程同位素分馏小，因而造成夏季比冬季相对富集重同位素。 由于富集重同位素的水汽从沿海到内陆不断凝结降落，到了兰州这个海拔两千多米的地方， 大气降水 D 和 18 O 值已经相当亏损了，所以这里的雪要比沿海的雪轻！ 本文数据图片来自 储雪蕾 《现代地球化学》讲义 感谢您的关注 请点此投票 谢谢
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