美中日瑞研究人员提出物质具有奇异磁相的证据

诸平

An artist's impression of how the team identified this historic phase of matter. The researchers used X-rays to measure how spins (blue arrows) move when they are disturbed and were able to show that they oscillate in length in the pattern illustrated above. This special behavior occurs because the amount of electrical charge at each site (shown as yellow disks) can also vary and is the fingerprint used to pin down the novel behavior. Credit: Brookhaven National Laboratory

据美国布鲁克海文国家实验室（Brookhaven National Laboratory简称BNL） 2022年2月22日提供的消息，研究人员提出物质具有奇异磁相的证据（ Researchers present evidence for exotic magnetic phase of matter）。美国能源部布鲁克海文国家实验室（U.S. Department of Energy's BNL）的科学家与中国、瑞士以及日本研究人员合作，发现了一种被称为“反铁磁激子绝缘体（antiferromagnetic excitonic insulator）”的物质的长期预测的磁性状态。上图是BNL提供的艺术家对BNL研究团队如何确定这一历史阶段的印象。研究人员使用X射线来测量自旋(蓝色箭头)在受到干扰时的运动方式，并能够显示出它们在长度上的振荡模式。之所以会出现这种特殊的行为，是因为每个部位的电荷量(如黄色圆盘所示)也可以变化，这是用来确定新行为的指纹。相关研究结果于2022年2月17日已经在《自然通讯》（Nature Communications）杂志网站发表——D. G. Mazzone, Y. Shen, H. Suwa, G. Fabbris, J. Yang, S.-S. Zhang, H. Miao, J. Sears, Ke Jia, Y. G. Shi, M. H. Upton, D. M. Casa, X. Liu, Jian Liu, C. D. Batista, M. P. M. Dean. Antiferromagnetic excitonic insulator state in Sr₃Ir₂O₇. Nature Communications, Published: 17 February 2022, Volume 13, Article number: 913. DOI: 10.1038/s41467-022-28207-w. https://www.nature.com/articles/s41467-022-28207-w

参与此项研究的除了美国BNL的研究人员之外，还有来自美国田纳西大学（University of Tennessee, USA）、美国阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory, USA）、美国橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory, USA）；中国科学院物理研究所（Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences）、上海科技大学（ShanghaiTech University）；瑞士保罗·谢勒研究所（Paul Scherrer Institut, CH-5232, Villigen, Switzerland）以及日本东京大学（University of Tokyo, Japan）的研究人员。

BNL的物理学家、上述论文的共同通讯作者之一马克·迪恩（Mark Dean）说：“广义上说，这是一种新型磁铁。由于磁性材料是我们周围许多技术的核心，新型磁铁从根本上来说非常吸引人，未来的应用前景也很有希望。”

新的磁性状态涉及到层状材料中电子之间的强磁性吸引，使电子想要排列它们的磁矩，或“自旋”，进入一个规则的上下“反铁磁”模式("antiferromagnetic" pattern)。20世纪60年代，物理学家们在探索金属、半导体和绝缘体的不同特性时，首次预测到这种反铁磁性可以由绝缘材料中古怪的电子耦合驱动。

领导这项研究的前BNL物理学家、目前在瑞士保罗·谢勒研究所(Paul Scherrer institute)工作丹尼尔·马佐内(Daniel Mazzone)说：“60年前，物理学家才刚刚开始考虑量子力学规则如何应用于材料的电子性质。他们试图弄清楚，当绝缘体和导体之间的电子‘能隙’越来越小时会发生什么。你只是把一种简单的绝缘体变成一种简单的金属，让电子可以自由移动，还是会发生更有趣的事情吗？”

预测是，在特定条件下，你可以得到更有趣的东西:即BNL团队刚刚发现的“反铁磁激子绝缘体（antiferromagnetic excitonic insulator）”。为什么这种材料如此奇特和有趣?为了理解，让我们深入研究这些术语，并探索这种物质的新状态是如何形成的。

在反铁磁体中，相邻原子上的电子的磁极化 (自旋) 轴沿交替方向排列:上、下、上、下，等等。在整个材料的尺度上，这些交替的内部磁性方向相互抵消，导致整个材料没有净磁性。这种材料可以在不同状态之间快速转换。它们还能抵抗外部磁场干扰造成的信息丢失。这些特性使反铁磁材料对现代通信技术具有吸引力。

接下来是激子。当某些条件允许电子四处移动并与另一个强相互作用形成束缚态时，激子就产生了。电子也可以通过“空穴”形成束缚态，“空穴”就是当电子跃迁到材料的不同位置或不同能级时所留下的空位。在电子-电子相互作用的情况下，这种结合是由磁性吸引力驱动的，这种磁力强大到足以克服两个带电粒子之间的排斥力。在电子-空穴相互作用的情况下，引力必须足够强，以克服材料的“能隙（energy gap）”，这是绝缘体的特征。

“绝缘体是金属的反义词;它是一种不导电的材料，”马克·迪恩说。材料中的电子通常处于低能级或“基态”。“电子都被卡在一个地方，就像人们在一个挤满了人的圆形剧场;他们不能四处走动，”他说。为了让电子移动，你必须给它们一个足够大的能量提升来克服基态和更高能级之间的特征间隙。

在非常特殊的情况下，从磁性电子-空穴相互作用中获得的能量可以超过电子跃过能隙所消耗的能量。现在，由于先进的技术，物理学家可以探索这些特殊的情况，以了解反铁磁激子绝缘体状态是如何出现的。

一个合作团队使用了一种叫做锶铱氧化物(Sr₃Ir₂O₇)的材料，这种材料在高温下仅能勉强绝缘。丹尼尔·马佐内、沈尧（Yao Shen音译, BNL）、吉尔伯托·法布里斯(Gilberto Fabbris，阿贡国家实验室)、和詹妮弗·西尔斯（Jennifer Sears，BNL）使用先进光子源(Advanced Photon Source)中的X射线来测量磁相互作用和移动电子的相关能量成本，该实验室是美国能源部阿贡国家实验室的科学办公室用户设施。来自田纳西大学的刘健(Jian Liu音译)和杨君毅(Junyi Yang音译)以及阿贡国家实验室的科学家玛丽·厄普顿（Mary Upton）和迭戈·卡萨（Diego Casa）也做出了重要贡献。

研究小组在高温下开始了他们的研究，并逐渐冷却此材料。随着冷却，能量差距逐渐缩小。在285 K(约12 ℃)时，电子开始在材料的磁性层之间跳跃，但立即与它们留下的空穴形成结合对，同时触发相邻电子自旋的反铁磁排列。田纳西大学的Hidemaro Suwa和克里斯蒂安·巴蒂斯塔（Christian Batista）进行了计算，利用预测的反铁磁激子绝缘体(antiferromagnetic excitonic insulator)概念开发了一种模型，并表明该模型全面解释了实验结果。

沈尧解释说:“利用X射线，我们观察到电子和空穴之间相互吸引所触发的结合实际上比电子跃过带隙时释放出更多的能量。因为这个过程节省了能量，所有的电子都想这样做。然后，在所有的电子都完成了跃迁之后，就电子和自旋的整体排列而言，材料看起来与高温状态不同。新的构型包括电子自旋以反铁磁模式有序排列，而结合对创造了一个‘锁定’的绝缘状态。”

反铁磁激子绝缘体的识别完成了一个漫长的旅程，探索电子选择安排自己在材料中迷人的方式。在未来，了解这种材料中自旋和电荷之间的联系可能会有潜力实现新技术。

上述介绍，仅供参考。欲了解更多信息，敬请注意浏览原文或者相关报道。

Study shows that monolayer tungsten ditelluride is an excitonic insulator

Abstract

Excitonic insulators are usually considered to form via the condensation of a soft charge mode of bound electron-hole pairs. This, however, presumes that the soft exciton is of spin-singlet character. Early theoretical considerations have also predicted a very distinct scenario, in which the condensation of magnetic excitons results in an antiferromagnetic excitonic insulator state. Here we report resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) measurements of Sr₃Ir₂O₇. By isolating the longitudinal component of the spectra, we identify a magnetic mode that is well-defined at the magnetic and structural Brillouin zone centers, but which merges with the electronic continuum in between these high symmetry points and which decays upon heating concurrent with a decrease in the material’s resistivity. We show that a bilayer Hubbard model, in which electron-hole pairs are bound by exchange interactions, consistently explains all the electronic and magnetic properties of Sr₃Ir₂O₇ indicating that this material is a realization of the long-predicted antiferromagnetic excitonic insulator phase.