基于高次谐波X射线光源的三维纳米相干衍射成像技术

Three-dimensional nano-coherent diffraction imaging technology based on high order harmonic X-ray sources

麻永俊，李睿晅，李逵，张光银，钮津，麻云凤，柯长军，鲍捷，陈英爽，吕春，李捷，樊仲维，张晓世

物理学报. 2022, 71 (16): 164205.

doi: 10.7498/aps.71.20220976

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光学显微成像技术是人类对微观世界最直观、最重要的感知手段。随着半导体技术、纳米科学以及新兴的量子技术的飞速发展，现代显微成像手段不但需要探测纳米甚至亚纳米级的复杂3D结构，而且还需要探测这些结构的物理、化学甚至量子特性以及动态演化过程。传统成像技术为了实现纳米级的3D分辨率，在成像系统中必须使用精密、复杂且昂贵的光学成像镜头，同时辅以高精度的3D扫描技术，其局限性可简单总结为以下三点：1）成像镜头的数值孔径限制了高频信息的获取，从而制约了成像分辨率；2）由于光学器件固有的相差和色差，高分辨率成像技术达到和突破衍射极限需要付出很大的代价；3）由于光场的频率高达到PHz，光电探测器设备无法跟上电磁场的变化，只能记录强度信息，而相位信息丢失，因此不能直接获得样品的3D信息。在现有的高分辨率成像技术中，人们通常通过采用高折射率和负折射率材料的液体或浸没式透镜来提高成像系统的有效数值孔径；或者选用短波长的光照明，例如X射线显微镜；或者采用突破常规的思路的超分辨率成像技术，如：受激发射损耗显微技术( Stimulated emission depletion microscopy，STED )，近场扫描显微术( Scanning Near-field optical microscopy，SNOM )，双光子或多光子显微镜技术（Two-photon or multi-photon Microscopy，TPM or MPM）与随机光学重建显微法( Stochastic optical reconstruction microscopy，STORM )，然而，为了实现3D成像，这些技术都需要借助于高精度扫描或者定制的层析算法才能分析出样品的3D结构。

相干衍射成像是近20年才发展起来的一种高分辨率计算成像技术。其原理是通过采集相干光照明时样品产生的衍射图样，使用相位恢复算法计算实现样品结构的3D成像。区别于传统成像技术，该技术具有多个显著优势：1）成像分辨率接近于照明光源波长；2） 成像系统简单，无需使用成像镜头；3）无相差、色差，极紫外光子利用率高，避免了引入器件的折射、反射和吸收等效应造成的相差和色差以及光子利用效率下降。自上世纪末以来，基于大型相干极紫外和X射线光源的相干衍射成像技术发展迅速，已达亚纳米级分辨率。此后，随着飞秒激光高次谐波技术的成熟，相干极紫外和X射线光源的体积和成本大幅度降低，相干衍射成像技术得到进一步发展和推广。

图1 HHG相干衍射成像（HHG-CDI）的发展史

高亮度和高相干的光源是CDI的必备条件， CDI成像技术是伴着照明光源的不断进步逐步发展成熟的。图1简单概括了CDI的发展简史。虽然衍射图样恢复一般样品的想法出现较早，但是直到1999年才在同步辐射（Synchrotron radiation source，SRS）X射线上首次实现CD。此后，逐步涌现的先进的大型同步辐射光源和自由电子激光器( X-ray free electron laser，XFEL )为CDI发展提供了条件，该技术首先在科研上开始得到了应用。然而大型的设备，不但造价昂贵、结构复杂，而且可以使用的线站数量和时间都受到极大的限制，因此无法实现CDI的进一步推广和应用。基于飞秒激光的高次谐波X射线光源( High-order harmonic generation，HHG ) 的出现改变了这种局面。HHG光源只有桌面大小，造价、体积和能耗都不及SRS和XFEL光源的千分之一，并且已经可以产生高相干度的极紫外光（Extreme Ultra Violet，EUV）和软X射线（Soft X-Ray，SXR）光束。

HHG应用于CDI（HHG-CDI）可以充分发挥该光源超短、超快、宽光谱、高相干性和小型化等特点，推动着CDI技术的小型化并实现跨越式发展：2008至2015年间，HHG-CDI实现了反射模式的CDI，锁孔照明相干衍射成像法（Keyhole coherent diffractive imaging，Keyhole-CDI）和叠层扫描CDI成像( Ptychography CDI )，至此HHG-CDI 的成像模式不再局限于透射模式，样品不再局限于独立样品成像；此后，2016年，HHG-CDI首次实现了探针振幅约束( Modulus enforced probe，MEP) 的Ptychography CDI 技术，至此成像对象可以是周期性的样品，该技术的出现让CDI 的应用可以扩展到芯片检测应用领域；2017年，HHG-CDI 首次成功实现基于大角度反射（掠入射）衍射条纹校正的CDI算法，可以重建宽视场、高分辨率的稳定图像，非常适合于纳米电子设备检查，受到广泛关注。各种成像技术层出不穷，也使HHG-CDI有了更广的应用空间，例如：部分相干光衍射成像的方法，多模态相干衍射成像法（multi-state Ptychography，MSP），频闪照相CDI，结合单次曝光CDI和扫描CDI的单次曝光叠层成像(Single-shot ptychography，SSP)，时间分辨多路复用叠层成像（Time-resolved Imaging by Multiplexed Ptychography，TIMP）和最近可以同时探测纳米结构表面、多层界面形态及化学成分和掺杂浓度的多角度反射相敏成像技术。

表1  半导体器件技术领域常用的几种纳米成像技术对比

从表1可以看出 HHG-CDI 拥有更为全面的成像探测能力。HHG 光源与 CDI成像技术的结合开启了一种新型的纳米成像技术的新纪元。HHG-CDI 实现了成像装置的小型化和简单化不但降低了成本，还大幅度提高了成像系统的集成度和实用性。除此之外， HHG 的短波长、高重频和短脉冲特性结合CDI出色的样品出射波重建能力，使HHG-CDI技术具有如下优势：1）无透镜高分辨率成像。无需复杂昂贵的透镜或反射镜，同时也避免了这些器件的像差和色差，可达接近理论极限的分辨率；2）与电子探针相比，HHG-CDI具有无接触，无损伤，模式灵活（透射或反射式），对样品也无需做特殊处理（例如电子显微镜需要对绝缘体材料镀金属膜）；3）可以同时获得样品（反射或透射）光场的3D信息（振幅和相位），比单纯的强度成像可获得更多样品信息，可实现3D成像；4）非破坏性薄膜下成像：极紫外和软X射线在大部分介质中都有一定的穿透力，因此可以透过表面镀膜层探测镀膜（尤其是金属膜）下的材料结构，这在半导体检测领域拥有重要的应用；5）化学成分和掺杂浓度探测：由于随着样品不同的组分及其分布导致衍射的特征对比度会发生变化，尤其是在元素的吸收边附近，通常体现为不同材料的复吸收率和反射率有较大的差异，因此利用元素在特殊波段吸收率的差异可以探测物体的化学成分和掺杂浓度；6）时间分辨和动态过程成像：利用 HHG短脉冲和高重频特性，使用泵浦探针成像技术和单次曝光叠层扫描 CDI 实现飞秒甚至阿秒量级的快速高分辨率成像。

发展至今日，基于高次谐波的相干衍射成像技术已经成为一种有巨大应用潜力的纳米成像技术，为半导体材料和器件表面形貌、生物微结构及动态演化、半导体和量子器件的化学成分及浓度分布、物理或化学动态过程以及量子状态等领域的探测成像提供了一种有效的技术方案，并开始在高分辨率半导体检测领域中获得实际应用。相信不久的将来，基于高次谐波相干衍射成像技术将成为纳米量级显微成像技术的杰出代表，成为和现有的原子力，近场光学，X 射线，电子以及隧道扫描等显微成像相媲美的主流技术。本文回顾了相干衍射成像及其照明光源技术的发展历程，介绍了相干衍射成像技术现状和发展趋势，然后说明高次谐波光源和相干衍射成像技术原理，最后重点介绍了几种可以利用高次谐波的高相干、短波长、短脉冲及梳状超宽谱特性的衍射成像技术：探针强度约束、反射模式、频闪照相、多模态叠层、单次曝光叠层、时间分辨多路复用叠层、角度扫描相敏成像等技术。