原文已发表在CPL Express Letters栏目

Received 22 June 2020; 

online 19 July 2020

首次在亚稳态准一维材料Ba9Fe3Te15（高压高温合成）中发现压力驱动的Fe²⁺高自旋演变。通过压力对晶体结构的调控，进而引发电子结构从低维到高维的演变，相应的调控自旋、磁性以及超导物性。新型一维材料体系Ba9Fe3Te15压力下响应可作为研究丰富量子演生和变化的平台。

对于1维磁性体系，沿着一维链方向相邻电子之间具有很强的jj交换作用；而垂直于一维方向，其链间耦合作用很弱。因此，只有降低到很低温度时，一维材料体系才能表现出长程磁有序态。而过渡金属离子的自旋态与其所处的晶体场畸变程度密切相关。当晶体场劈裂能（Crystal Field Splitting Energy）大于电子之间的库仑排斥作用时，高自旋态就会转化为低自旋态，从而导致磁矩“塌陷”。另外，在一维材料中，电子的运动受维度限制只能沿前后两个方向运动，表现为集体运动形式。因此，Umklapp scattering（倒逆散射）效应对一维体系的电学行为具有非常重要的影响，会引发金属绝缘体相变。目前，对准一维材料的研究主要集中在一些有机材料，这些有机材料结构复杂，缺乏对微观结构演化引发的物理现象的深入研究。我们在对高压条件下合成的准一维新材料Ba3TiTe5的研究中，发现了压力诱导的金属—绝缘体相变、Luttinger液体—三维金属过渡并伴随超导现象以及在三维金属区域发现的非费米液体—费米液体过渡行为(NPG Asia Materials 11, 60, 2019)。因此，在压力调控的结构演化过程中，会伴随多种相互作用的此消彼长，进而产生丰富的量子演生现象。

最近，北京高压科学研究中心/南方科技大学朱金龙研究员指导的博士后张俊在研究由一维磁性FeTe6链组成的Ba9Fe3Te15时，发现高压持续调节一维磁性链三聚化单元中Fe1-Fe2及Fe2-Fe2之间距离，实现了对Fe1Te6和Fe2Te6八面体不同畸变程度的调控，同时观察到相应的Fe²⁺自旋态及电学性质演化。主要的研究结果有：（a）由于Fe1-Fe2及Fe2-Fe2之间距离不同，Fe1²⁺和Fe2²⁺所处的晶体场具有很大差异，常压下Fe²⁺表现为高自旋/低自旋混合态；（b）高压在3 GPa附近实现了“去三聚化作用”，使得Fe²⁺表现为高自旋态；（c）进一步高压作用使得Fe1Te6和Fe2Te6八面体持续畸变，最终Fe²⁺磁矩在22 GPa以上开始“塌陷”，表现为低自旋态；（d）高压抑制了Ba9Fe3Te15的电荷转移带隙，诱导出现金属-绝缘体相变并伴随着电子结构进入三维金属区域，最终在22 GPa以上出现超导电性。因此，该材料呈现了微观结构调控的丰富的量子演生现象。

图1.（a）Ba9Fe3Te15的一维FeTe6链，矩形框显示了-Fe2-Fe1-Fe2-三聚化单元；（b）FeTe6链中，Fe1-Fe2以及Fe2-Fe2键长随压力的演化；（c）Ba9Fe3Te15中，Fe²⁺的自旋态随压力的演化。

图2.（a）Ba9Fe3Te15的电输运性质随压力的演化；（b）压力为22 Gpa以及35 GPa时，Ba9Fe3Te15的电阻在低温部分放大图，显示超导转变；（c）压力为25-60 GPa时，根据低温区域电阻数据拟合得到的n指数随压力的演化。

图3. Ba9Fe3Te15的T-P相图，包含了绝缘体-金属相变，超导转变以及非费米液体-费米液体过渡。

这种微观结构连续过渡很难通过化学或其它外场方法实现，压力凸显了与众不同的优势，为揭示微观结构演化诱发的材料新性能提供了机遇。

以上工作涉及高压极端条件样品合成、高压在位结构测试和高压自旋态测试以及高压低温强场电学性质调控（由博士后金美玲完成，为本文共同一作），得到中科院物理所靳常青研究员、望贤成副研究员以及北京理工大学李翔特别研究员的密切合作。该研究得到国家重点研发计划和基金委项目资助。

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